Title: Recherches sur les substances radioactives
Author: Curie, Marie
Language: French
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RADIOACTIVES***


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RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES.

THÈSE PRÉSENTÉE A LA FACULTÉ DES SCIENCES DE PARIS
POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR ÈS SCIENCES PHYSIQUES;

PAR

Mme SKLODOWSKA CURIE.

DEUXIÈME ÉDITION, REVUE ET CORRIGÉE.



[Illustration]

PARIS,
GAUTHIER-VILLARS, IMPRIMEUR-LIBRAIRE
DU BUREAU DES LONGITUDES, DE L'ÉCOLE POLYTECHNIQUE,
Quai des Grands-Augustins, 55.
1904

PARIS.--IMPRIMERIE GAUTHIER-VILLARS,
35119   Quai des Grands-Augustins, 55.



RECHERCHES
SUR LES
SUBSTANCES RADIOACTIVES.



INTRODUCTION.


Le présent travail a pour but d'exposer les recherches que je poursuis
depuis plus de 4 ans sur les substances radioactives. J'ai commencé ces
recherches par une étude du rayonnement uranique qui a été découvert par
M. Becquerel. Les résultats auxquels ce travail me conduisit parurent
ouvrir une voie si intéressante, qu'abandonnant ses travaux en train,
M. Curie se joignit à moi, et nous réunîmes nos efforts en vue d'aboutir
à l'extraction des substances radioactives nouvelles et de poursuivre
leur étude.

Dès le début de nos recherches nous avons cru devoir prêter des
échantillons des substances découvertes et préparées par nous à quelques
physiciens, en premier lieu à M. Becquerel, à qui est due la découverte
des rayons uraniques. Nous avons ainsi nous-mêmes facilité les
recherches faites par d'autres que nous sur les substances radioactives
nouvelles. A la suite de nos premières publications, M. Giesel en
Allemagne se mit d'ailleurs aussi à préparer de ces substances et en
prêta des échantillons à plusieurs savants allemands. Ensuite ces
substances furent mises en vente en France et en Allemagne, et le sujet
prenant de plus en plus d'importance donna lieu à un mouvement
scientifique, de sorte que de nombreux Mémoires ont paru et paraissent
constamment sur les corps radioactifs, principalement à l'étranger. Les
résultats des divers travaux français et étrangers sont nécessairement
enchevêtrés, comme pour tout sujet d'études nouveau et en voie de
formation. L'aspect de la question se modifie, pour ainsi dire, de jour
en jour.

Cependant, au point de vue chimique, un point est définitivement établi;
_c'est l'existence d'un élément nouveau fortement radioactif: le
radium_. La préparation du chlorure de radium pur et la détermination du
poids atomique du radium constituent la partie la plus importante de mon
travail personnel. En même temps que ce travail ajoute aux corps simples
actuellement connus avec certitude un nouveau corps simple de propriétés
très curieuses, une nouvelle méthode de recherches chimiques se trouve
établie et justifiée. Cette méthode, basée sur la radioactivité,
considérée comme une propriété atomique de la matière, est précisément
celle qui nous a permis, à M. Curie et moi, de découvrir l'existence du
radium.

Si, au point de vue chimique, la question que nous nous sommes
primitivement posée peut être considérée comme résolue, l'étude des
propriétés physiques des substances radioactives est en pleine
évolution. Certains points importants ont été établis, mais un grand
nombre de conclusions portent encore le caractère du provisoire. Cela
n'a rien d'étonnant, si l'on considère la complexité des phénomènes
auxquels donne lieu la radioactivité et les différences qui existent
entre les diverses substances radioactives. Les recherches des divers
physiciens qui étudient ces substances viennent constamment se
rencontrer et se croiser. Tout en cherchant à me conformer au but précis
de ce travail et à exposer surtout mes propres recherches, j'ai été
obligée d'exposer en même temps les résultats d'autres travaux dont la
connaissance est indispensable.

J'ai d'ailleurs désiré faire de ce travail un Mémoire d'ensemble sur
l'état actuel de la question.

J'ai exécuté ce Travail dans les laboratoires de l'École de Physique et
de Chimie industrielles de la Ville de Paris avec l'autorisation de
Schützenberger, le regretté Directeur de cette École, et de M. Lauth, le
Directeur actuel. Je tiens à exprimer ici toute ma reconnaissance pour
l'hospitalité bienveillante que j'ai reçue dans cette École.


HISTORIQUE.

La découverte des phénomènes de la radioactivité se rattache aux
recherches poursuivies depuis la découverte des rayons Röntgen sur les
effets photographiques des substances phosphorescentes et fluorescentes.

Les premiers tubes producteurs de rayons Röntgen étaient ces tubes sans
anticathode métallique. La source de rayons Röntgen se trouvait sur la
paroi de verre frappée par les rayons cathodiques; en même temps cette
paroi était vivement fluorescente. On pouvait alors se demander si
l'émission de rayons Röntgen n'accompagnait pas nécessairement la
production de la fluorescence, quelle que fût la cause de cette
dernière. Cette idée a été énoncée tout d'abord par M. Henri
Poincaré[1].

  [1] _Revue générale des Sciences_, 30 janvier 1896.

Peu de temps après, M. Henry annonça qu'il avait obtenu des impressions
photographiques au travers du papier noir à l'aide du sulfure de zinc
phosphorescent[2]. M. Niewenglowski obtint le même phénomène avec du
sulfure de calcium exposé à la lumière[3]. Enfin, M. Troost obtint de
fortes impressions photographiques avec de la blende hexagonale
artificielle phosphorescente agissant au travers du papier noir et un
gros carton[4].

  [2] _Comptes rendus_, t. CXXII, p. 312.

  [3] _Comptes rendus_, t. CXXII, p. 386.

  [4] _Comptes rendus_, t. CXXII, p. 564.

Les expériences qui viennent d'être citées n'ont pu être reproduites
malgré les nombreux essais faits dans ce but. On ne peut donc nullement
considérer comme prouvé que le sulfure de zinc et le sulfure de calcium
soient capables d'émettre, sous l'action de la lumière, des radiations
invisibles qui traversent le papier noir et agissent sur les plaques
photographiques.

M. Becquerel a fait des expériences analogues sur les sels d'uranium
dont quelques-uns sont fluorescents[5]. Il obtint des impressions
photographiques au travers du papier noir avec le sulfate double
d'uranyle et de potassium.

  [5] BECQUEREL, _Comptes rendus_, 1896 (plusieurs Notes).

M. Becquerel crut d'abord que ce sel, qui est fluorescent, se comportait
comme le sulfure de zinc et le sulfure de calcium dans les expériences
de MM. Henry, Niewenglowski et Troost. Mais la suite de ses expériences
montra que le phénomène observé n'était nullement relié à la
fluorescence. Il n'est pas nécessaire que le sel soit éclairé; de plus,
l'uranium et tous ses composés, fluorescents ou non, agissent de même,
et l'uranium métallique est le plus actif. M. Becquerel trouva ensuite
qu'en plaçant les composés d'urane dans l'obscurité complète, ils
continuent à impressionner les plaques photographiques au travers du
papier noir pendant des années. M. Becquerel admit que l'uranium et ses
composés émettent des rayons particuliers: _rayons uraniques_. Il prouva
que ces rayons peuvent traverser des écrans métalliques minces et qu'ils
déchargent les corps électrisés. Il fit aussi des expériences d'après
lesquelles il conclut que les rayons uraniques éprouvent la réflexion,
la réfraction et la polarisation.

Les travaux d'autres physiciens (Elster et Geitel, lord Kelwin, Schmidt,
Rutherford, Beattie et Smoluchowski) sont venus confirmer et étendre les
résultats des recherches de M. Becquerel, sauf en ce qui concerne la
réflexion, la réfraction et la polarisation des rayons uraniques,
lesquels, à ce point de vue, se comportent comme les rayons Röntgen,
comme cela a été reconnu par M. Rutherford d'abord et ensuite par M.
Becquerel lui-même.



CHAPITRE I.

RADIOACTIVITÉ DE L'URANIUM ET DU THORIUM.
MINÉRAUX RADIOACTIFS.


_Rayons de Becquerel._--Les _rayons uraniques_, découverts par M.
Becquerel, impressionnent les plaques photographiques à l'abri de la
lumière; ils peuvent traverser toutes les substances solides, liquides
et gazeuses, à condition que l'épaisseur en soit suffisamment faible; en
traversant les gaz, ils les rendent faiblement conducteurs de
l'électricité[6].

  [6] BECQUEREL, _Comptes rendus_, 1896 (plusieurs Notes).

Ces propriétés des composés d'urane ne sont dues à aucune cause
excitatrice connue. Le rayonnement semble spontané; il ne diminue point
d'intensité quand on conserve les composés d'urane dans l'obscurité
complète pendant des années; il ne s'agit donc pas là d'une
phosphorescence particulière produite par la lumière.

La spontanéité et la constance du rayonnement uranique se présentaient
comme un phénomène physique tout à fait extraordinaire. M. Becquerel a
conservé un morceau d'uranium pendant plusieurs années dans l'obscurité
et il a constaté qu'au bout de ce temps l'action sur la plaque
photographique n'avait pas varié sensiblement. MM. Elster et Geitel ont
fait une expérience analogue et ont trouvé également que l'action était
constante[7].

  [7] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXVIII, p. 771.--ELSTER et
  GEITEL, _Beibl._, t. XXI, p. 455.

J'ai mesuré l'intensité du rayonnement de l'uranium en utilisant
l'action de ce rayonnement sur la conductibilité de l'air. La méthode de
mesures sera exposée plus loin. J'ai ainsi obtenu des nombres qui
prouvent la constance du rayonnement dans les limites de précision des
expériences, c'est-à-dire à 2 pour 100 ou 3 pour 100 près[8].

  [8] Mme CURIE, _Revue générale des Sciences_, janvier 1899.

On utilisait pour ces mesures un plateau métallique recouvert d'une
couche d'uranium en poudre; ce plateau n'était d'ailleurs pas conservé
dans l'obscurité, cette condition s'étant montrée sans importance
d'après les observateurs cités précédemment. Le nombre des mesures
effectuées avec ce plateau est très grand, et actuellement ces mesures
portent sur un intervalle de temps de 5 années.

Des recherches furent faites pour reconnaître si d'autres substances
peuvent agir comme les composés d'urane. M. Schmidt publia le premier
que le thorium et ses composés possèdent également cette faculté[9]. Un
travail analogue fait en même temps m'a donné le même résultat. J'ai
publié ce travail, n'ayant pas encore eu connaissance de la publication
de M. Schmidt[10].

  [9] SCHMIDT, _Wied. Ann._, t. LXV, p. 141.

  [10] Mme CURIE, _Comptes rendus_, avril 1898.

Nous dirons que l'uranium, le thorium et leurs composés émettent des
_rayons de Becquerel_. J'ai appelé _radioactives_ les substances qui
donnent lieu à une émission de ce genre[11]. Ce nom a été depuis
généralement adopté.

  [11] P. CURIE et Mme CURIE, _Comptes rendus_, 18 juillet 1898.

Par leurs effets photographiques et électriques les rayons de Becquerel
se rapprochent des rayons de Röntgen. Ils ont aussi, comme ces derniers,
la faculté de traverser toute matière. Mais leur pouvoir de pénétration
est extrêmement différent: les rayons de l'uranium et du thorium sont
arrêtés par quelques millimètres de matière solide et ne peuvent
franchir dans l'air une distance supérieure à quelques centimètres;
tout au moins en est-il ainsi pour la grosse partie du rayonnement.

Les travaux de divers physiciens, et, en premier lieu, de M. Rutherford,
ont montré que les rayons de Becquerel n'éprouvent ni réflexion
régulière, ni réfraction, ni polarisation[12].

  [12] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, janvier 1899.

Le faible pouvoir pénétrant des rayons uraniques et thoriques conduirait
à les assimiler aux rayons secondaires qui sont produits par les rayons
Röntgen, et dont l'étude a été faite par M. Sagnac[13], plutôt qu'aux
rayons Röntgen eux-mêmes.

  [13] SAGNAC, _Comptes rendus_, 1897, 1898, 1899 (plusieurs Notes).

D'autre part, on peut chercher à rapprocher les rayons de Becquerel de
rayons cathodiques se propageant dans l'air (rayons de Lenard). On sait
aujourd'hui que ces divers rapprochements sont tous légitimes.


_Mesure de l'intensité du rayonnement._--La méthode employée consiste
à mesurer la conductibilité acquise par l'air sous l'action des
substances radioactives; cette méthode a l'avantage d'être rapide et de
fournir des nombres qu'on peut comparer entre eux. L'appareil que j'ai
employé à cet effet se compose essentiellement d'un condensateur à
plateaux AB (_fig._ 1). La substance active finement pulvérisée est
étalée sur le plateau B; elle rend conducteur l'air entre les plateaux.
Pour mesurer cette conductibilité, on porte le plateau B à un potentiel
élevé, en le reliant à l'un des pôles d'une batterie de petits
accumulateurs P, dont l'autre pôle est à la terre. Le plateau A étant
maintenu au potentiel du sol par le fil CD, un courant électrique
s'établit entre les deux plateaux. Le potentiel du plateau A est indiqué
par un électromètre E. Si l'on interrompt en C la communication avec le
sol, le plateau A se charge, et cette charge fait dévier l'électromètre.
La vitesse de la déviation est proportionnelle à l'intensité du courant
et peut servir à la mesurer.

[Illustration: Fig. 1.]

Mais il est préférable de faire cette mesure en compensant la charge que
prend le plateau A, de manière à maintenir l'électromètre au zéro. Les
charges, dont il est question ici, sont extrêmement faibles; elles
peuvent être compensées au moyen d'un quartz piézo-électrique Q, dont
une armature est reliée au plateau A, et l'autre armature est à terre.
On soumet la lame de quartz à une traction connue produite par des poids
placés dans un plateau π; cette traction est établie progressivement et
a pour effet de dégager progressivement une quantité d'électricité
connue pendant un temps qu'on mesure. L'opération peut être réglée de
telle manière, qu'il y ait à chaque instant compensation entre la
quantité d'électricité qui traverse le condensateur et celle de signe
contraire que fournit le quartz[14]. On peut ainsi mesurer _en valeur
absolue_ la quantité d'électricité qui traverse le condensateur pendant
un temps donné, c'est-à-dire l'_intensité du courant_. La mesure est
indépendante de la sensibilité de l'électromètre.

  [14] On arrive très facilement à ce résultat en soutenant le poids à
  la main et en ne le laissant peser que progressivement sur le plateau
  π, et cela de manière à maintenir l'image de l'électromètre au zéro.
  Avec un peu d'habitude on prend très exactement le tour de main
  nécessaire pour réussir cette opération. Cette méthode de mesure des
  faibles courants a été décrite par M. J. Curie dans sa thèse.

En effectuant un certain nombre de mesures de ce genre, on voit que la
radioactivité est un phénomène susceptible d'être mesuré avec une
certaine précision. Elle varie peu avec la température, elle est à peine
influencée par les oscillations de la température ambiante; elle n'est
pas influencée par l'éclairement de la substance active. L'intensité du
courant qui traverse le condensateur augmente avec la surface des
plateaux. Pour un condensateur donné et une substance donnée le courant
augmente avec la différence de potentiel qui existe entre les plateaux,
avec la pression du gaz qui remplit le condensateur et avec la distance
des plateaux (pourvu que cette distance ne soit pas trop grande par
rapport au diamètre). Toutefois, pour de fortes différences de
potentiel, le courant tend vers une valeur limite qui est pratiquement
constante. C'est le _courant de saturation_ ou _courant limite_. De même
pour une certaine distance des plateaux assez grande, le courant ne
varie plus guère avec cette distance. C'est le courant obtenu dans ces
conditions qui a été pris comme mesure de radioactivité dans mes
recherches, le condensateur étant placé dans l'air à la pression
atmosphérique.

Voici, à titre d'exemple, des courbes qui représentent l'intensité du
courant en fonction du champ moyen établi entre les plateaux pour deux
distances des plateaux différentes. Le plateau B était recouvert d'une
couche mince d'uranium métallique pulvérisé; le plateau A, réuni à
l'électromètre, était muni d'un anneau de garde.

La figure 2 montre que l'intensité du courant devient constante pour les
fortes différences de potentiel entre les plateaux. La figure 3
représente les mêmes courbes à une autre échelle, et comprend seulement
les résultats relatifs aux faibles différences de potentiel. Au début,
la courbe est rectiligne; le quotient de l'intensité du courant par la
différence de potentiel est constant pour les tensions faibles, et
représente la conductance initiale entre les plateaux.

[Illustration: Fig. 2.]

[Illustration: Fig. 3.]

On peut donc distinguer deux constantes importantes caractéristiques du
phénomène observé: 1º la _conductance initiale_ pour différences de
potentiel faibles; 2º le _courant limite_ pour différences de potentiel
fortes. C'est le courant limite qui a été adopté comme mesure de la
radioactivité.

En plus de la différence de potentiel que l'on établit entre les
plateaux, il existe entre ces derniers une force électromotrice de
contact, et ces deux causes de courant ajoutent leurs effets; c'est
pourquoi la valeur absolue de l'intensité du courant change avec le
signe de la différence de potentiel extérieure. Toutefois, pour des
différences de potentiel notables, l'effet de la force électromotrice de
contact est négligeable, et l'intensité du courant est alors la même,
quel que soit le sens du champ entre les plateaux.

L'étude de la conductibilité de l'air et d'autres gaz soumis à l'action
des rayons de Becquerel a été faite par plusieurs physiciens[15]. Une
étude très complète du sujet a été publiée par M. Rutherford[16].

  [15] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXIV, p. 800, 1897.--KELWIN,
  BEATTIE et SMOLAN, _Nature_, t. LVI, 1897.--BEATTIE et SMOLUCHOWSKI,
  _Phil. Mag._, t. XLIII, p. 418.

  [16] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, janvier, 1899.

Les lois de la conductibilité produite dans les gaz par les rayons de
Becquerel sont les mêmes que celles trouvées avec les rayons Röntgen. Le
mécanisme du phénomène paraît être le même dans les deux cas. La théorie
de l'ionisation des gaz par l'effet des rayons Röntgen ou Becquerel rend
très bien compte des faits observés. Cette théorie ne sera pas exposée
ici. Je rappellerai seulement les résultats auxquels elle conduit:

1º Le nombre d'ions produits par seconde dans le gaz est considéré comme
proportionnel à l'énergie du rayonnement absorbé par le gaz;

2º Pour obtenir le courant limite relatif à un rayonnement donné, il
faut, d'une part, faire absorber intégralement ce rayonnement par le
gaz, en employant une masse absorbante suffisante; d'autre part, il faut
utiliser pour la production du courant tous les ions créés, en
établissant un champ électrique assez fort pour que le nombre des ions
qui se recombinent devienne une fraction insignifiante du nombre total
des ions produits dans le même temps, qui sont presque tous entraînés
par le courant et amenés aux électrodes. Le champ électrique moyen
nécessaire pour obtenir ce résultat est d'autant plus élevé que
l'ionisation est plus forte.

D'après des recherches récentes de M. Townsend, le phénomène est plus
complexe quand la pression du gaz est faible. Le courant semble d'abord
tendre vers une valeur limite constante quand la différence de potentiel
augmente; mais, à partir d'une certaine différence de potentiel, le
courant recommence à croître avec le champ, et cela avec une rapidité
très grande. M. Townsend admet que cet accroissement est dû à une
ionisation nouvelle produite par les ions eux-mêmes quand ceux-ci, sous
l'action du champ électrique, prennent une vitesse suffisante pour
qu'une molécule du gaz, rencontrée par un de ces projectiles, se trouve
brisée et divisée en ses ions constituants. Un champ électrique intense
et une pression faible favorisent cette ionisation par les ions déjà
présents, et, aussitôt que celle-ci commence à se produire, l'intensité
du courant croît constamment avec le champ moyen entre les plateaux[17].
Le courant limite ne saurait donc être obtenu qu'avec des causes
ionisantes, dont l'intensité ne dépasse pas une certaine valeur, de
telle façon que la saturation corresponde à des champs pour lesquels
l'ionisation par choc des ions ne peut encore avoir lieu. Cette
condition se trouvait réalisée dans mes expériences.

  [17] TOWNSEND, _Phil. Mag._, 1901, 6e série, t. I, p. 198.

L'ordre de grandeur des courants de saturation que l'on obtient avec les
composés d'urane est de 10^{-11} ampères pour un condensateur dont les
plateaux ont 8cm de diamètre et sont distants de 3cm. Les composés de
thorium donnent lieu à des courants du même ordre de grandeur, et
l'activité des oxydes d'uranium et de thorium est très analogue.


_Radioactivité des composés d'uranium et de thorium._--Voici les nombres
que j'ai obtenus avec divers composés d'urane; je désigne par _i_
l'intensité du courant en ampères:

                                            _i_ × 10^{11}.

  Uranium métallique (contenant un peu
    de carbone)                                  2,3
  Oxyde d'urane noir U_2 O_5                     2,6
  Oxyde d'urane vert U_3 O_4                     1,8
  Acide uranique hydraté                         0,6
  Uranate de sodium                              1,2
  Uranate de potassium                           1,2
  Uranate d'ammonium                             1,3
  Sulfate uraneux                                0,7
  Sulfate d'uranyle et de potassium              0,7
  Azotate d'uranyle                              0,7
  Phosphate de cuivre et d'uranyle               0,9
  Oxysulfure d'urane                             1,2

L'épaisseur de la couche du composé d'urane employé a peu d'influence,
pourvu que la couche soit continue. Voici quelques expériences à ce
sujet:

                            Épaisseur
                          de la couche.    _i_ × 10^{11}.
                               mm
  Oxyde d'urane                0,5              2,7
        »                      3,0              3,0
  Uranate d'ammonium           0,5              1,3
           »                   3,0              1,4

On peut conclure de là, que l'absorption des rayons uraniques par la
matière qui les émet est très forte, puisque les rayons venant des
couches profondes ne peuvent pas produire d'effet notable.

Les nombres que j'ai obtenus avec les composés de thorium[18] m'ont
permis de constater:

1º Que l'épaisseur de la couche employée a une action considérable,
surtout avec l'oxyde;

2º Que le phénomène n'est régulier que si l'on emploie une couche active
mince (0mm,25 par exemple). Au contraire, quand on emploie une couche de
matière épaisse (6mm), on obtient des nombres oscillant entre des
limites étendues, surtout dans le cas de l'oxyde:

                            Épaisseur
                          de la couche.    _i_ × 10^{11}.
                               mm
  Oxyde de thorium             0,25             2,2
        »                      0,5              2,5
        »                      2,5              4,7
        »                      3,0              5,5 en moyenne
        »                      6,0              5,5      »
  Sulfate de thorium           0,25             0,8

Il y a dans la nature du phénomène une cause d'irrégularités qui
n'existe pas dans le cas des composés d'urane. Les nombres obtenus pour
une couche d'oxyde de 6mm d'épaisseur variaient entre 3,7 et 7,3.

  [18] Mme CURIE, _Comptes rendus_, avril 1898.

Les expériences que j'ai faites sur l'absorption des rayons uraniques et
thoriques ont montré que les rayons thoriques sont plus pénétrants que
les rayons uraniques et que les rayons émis par l'oxyde de thorium en
couche épaisse sont plus pénétrants que ceux qu'il émet en couche mince.
Voici, par exemple, les nombres qui indiquent la fraction du
rayonnement que transmet une lame d'aluminium dont l'épaisseur est
0mm,01:

                                                   Fraction
                                                du rayonnement
                                                  transmise
       Substance rayonnante.                     par la lame.
  Uranium                                           0,18
  Oxyde d'urane U_2 O_5                             0,20
  Uranate d'ammonium                                0,20
  Phosphate d'urane et de cuivre                    0,21
                                        mm
  Oxyde de thorium sous épaisseur.      0,25        0,38
        »                 »             0,5         0,47
        »                 »             3,0         0,70
        »                 »             6,0         0,70
  Sulfate de thorium                    0,25        0,38

Avec les composés d'urane, l'absorption est la même quel que soit le
composé employé, ce qui porte à croire que les rayons émis par les
divers composés sont de même nature.

Les particularités de la radiation thorique ont été l'objet de
publications très complètes. M. Owens[19] a montré que la constance du
courant n'est obtenue qu'au bout d'un temps assez long en appareil clos,
et que l'intensité du courant est fortement réduite par l'action d'un
courant d'air (ce qui n'a pas lieu pour les composés d'uranium). M.
Rutherford a fait des expériences analogues et les a interprétées en
admettant que le thorium et ses composés émettent non seulement des
rayons de Becquerel, mais encore une _émanation,_ constituée par des
particules extrêmement ténues, qui restent radioactives pendant quelque
temps après leur émission et peuvent être entraînées par un courant
d'air[20].

  [19] OWENS, _Phil. Mag._, octobre 1899.

  [20] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, janvier 1900.

Les caractères de la radiation thorique qui sont relatifs à l'influence
de l'épaisseur de la couche employée et à l'action des courants d'air
ont une liaison étroite avec le phénomène de la _radioactivité induite
et de sa propagation de proche en proche_. Ce phénomène a été observé
pour la première fois avec le radium et sera décrit plus loin.

La radioactivité des composés d'uranium et de thorium se présente comme
une _propriété atomique_. M. Becquerel avait déjà observé que tous les
composés d'uranium sont actifs et avait conclu que leur activité était
due à la présence de l'élément uranium; il a montré également que
l'uranium était plus actif que ses sels[21]. J'ai étudié à ce point de
vue les composés de l'uranium et du thorium et j'ai fait un grand nombre
de mesures de leur activité dans diverses conditions. Il résulte de
l'ensemble de ces mesures que la radioactivité de ces substances est
bien effectivement une propriété atomique. Elle semble ici liée à la
présence des atomes des deux éléments considérés et n'est détruite ni
par les changements d'état physique ni par les transformations
chimiques. Les combinaisons chimiques et les mélanges contenant de
l'uranium ou du thorium sont d'autant plus actifs qu'ils contiennent une
plus forte proportion de ces métaux, toute matière inactive agissant à
la fois comme matière inerte et matière absorbant le rayonnement.

  [21] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXII, p. 1086.


_La radioactivité atomique est-elle un phénomène général?_--Comme il a
été dit plus haut, j'ai cherché si d'autres substances que les composés
d'uranium et de thorium étaient radioactives. J'ai entrepris cette
recherche dans l'idée qu'il était fort peu probable que la
radioactivité, considérée comme propriété atomique, appartînt à une
certaine espèce de matière, à l'exclusion de toute autre. Les mesures
que j'ai faites me permettent de dire que pour les éléments chimiques
actuellement considérés comme tels, y compris les plus rares et les plus
hypothétiques, les composés étudiés par moi ont été toujours au moins
100 fois moins actifs dans mon appareil que l'uranium métallique. Dans
le cas des éléments répandus, j'ai étudié plusieurs composés; dans le
cas des corps rares, j'ai étudié les composés que j'ai pu me procurer.

Voici la liste des substances qui ont fait partie de mon étude sous
forme d'élément ou de combinaison:

1º Tous les métaux ou métalloïdes que l'on trouve facilement et
quelques-uns, plus rares, produits purs, provenant de la collection de
M. Etard, à l'École de Physique et de Chimie industrielles de la Ville
de Paris;

2º Les corps rares suivants: gallium, germanium, néodyme, praséodyme,
niobium, scandium, gadolinium, erbium, samarium et rubidium
(échantillons prêtés par M. Demarçay); yttrium, ytterbium avec nouvel
erbium [échantillons prêtés par M. Urbain[22]];

  [22] Je suis très reconnaissante aux savants cités plus haut, auxquels
  je dois des échantillons qui ont servi pour mon étude. Je remercie
  également M. Moissan qui a bien voulu donner pour cette étude de
  l'uranium métallique.

3º Un grand nombre de roches et de minéraux.

Dans les limites de sensibilité de mon appareil je n'ai pas trouvé de
substance simple autre que l'uranium et le thorium, qui soit douée de
radioactivité atomique. Il convient toutefois de dire quelques mots sur
ce qui est relatif au phosphore. Le phosphore blanc humide, placé entre
les plateaux du condensateur, rend conducteur l'air entre les
plateaux[23]. Toutefois, je ne considère pas ce corps comme radioactif à
la façon de l'uranium et du thorium. Le phosphore, en effet, dans ces
conditions, s'oxyde et émet des rayons lumineux, tandis que les composés
d'uranium et de thorium sont radioactifs sans éprouver aucune
modification chimique appréciable par les moyens connus. De plus, le
phosphore n'est actif ni à l'état de phosphore rouge, ni à l'état de
combinaison.

  [23] ELSTER et GEITEL, _Wied. Ann._, 1890.

Dans un travail récent, M. Bloch vient de montrer que le phosphore, en
s'oxydant en présence de l'air, donne naissance à des ions très peu
mobiles qui rendent l'air conducteur et provoquent la condensation de la
vapeur d'eau[24].

  [24] BLOCH, _Société de Physique_, 6 février 1903.

Certains travaux récents conduiraient à admettre que la radioactivité
appartient à toutes les substances à un degré extrêmement faible[25].
L'identité de ces phénomènes très faibles avec les phénomènes de la
radioactivité atomique ne peut encore être considérée comme établie.

  [25] MAC LENNAN et BURTON, _Phil. Mag._, juin 1903.--STRUTT, _Phil.
  Mag._, juin 1903.--LESTER COOKE, _Phil. Mag._, octobre 1903.

L'uranium et le thorium sont les deux éléments qui possèdent les plus
forts poids atomiques (240 et 232); ils se rencontrent fréquemment dans
les mêmes minéraux.


_Minéraux radioactifs._--J'ai examiné dans mon appareil plusieurs
minéraux[26]; certains d'entre eux se sont montrés actifs, entre autres
la pechblende, la chalcolite, l'autunite, la monazite, la thorite,
l'orangite, la fergusonite, la clévéite, etc. Voici un Tableau qui donne
en ampères l'intensité _i_ du courant obtenu avec l'uranium métallique
et avec divers minéraux.

                                        _i_ × 10^{11}.
  Uranium                                    2,3
  Pechblende de Johanngeorgenstadt           8,3
      »      de Joachimsthal                 7,0
  Pechblende de Pzibran                      6,5
       »     de Cornwallis                   1,6
  Clévéite                                   1,4
  Chalcolite                                 5,2
  Autunite                                   2,7
                                           { 0,1
                                           { 0,3
  Thorites diverses                        { 0,7
                                           { 1,3
                                           { 1,4
  Orangite                                   2,0
  Monazite                                   0,5
  Xenotime                                   0,03
  Aeschynite                                 0,7
  Fergusonite, 2 échantillons              { 0,4
                                           { 0,1
  Samarskite                                 1,1
  Niobite, 2 échantillons                  { 0,1
                                           { 0,3
  Tantalite                                  0,02
  Carnotite[27]                              6,2

  [26] Plusieurs échantillons de minéraux de la collection du Muséum ont
  été obligeamment mis à ma disposition par M. Lacroix.

  [27] La carnotite est un minerai de vanadate d'urane récemment
  découvert par Friedel et Cumenge.

Le courant obtenu avec l'orangite (minerai d'oxyde de thorium) variait
beaucoup avec l'épaisseur de la couche employée. En augmentant cette
épaisseur depuis 0mm,25 à 6mm, on faisait croître le courant de 1,8 à
2,3.

Tous les minéraux qui se montrent radioactifs contiennent de l'uranium
ou du thorium; leur activité n'a donc rien d'étonnant, mais l'intensité
du phénomène pour certains minéraux est inattendue. Ainsi, on trouve des
pechblendes (minerais d'oxyde d'urane) qui sont 4 fois plus actives que
l'uranium métallique. La chalcolite (phosphate de cuivre et d'urane
cristallisé) est 2 fois plus active que l'uranium. L'autunite (phosphate
d'urane et de chaux) est aussi active que l'uranium. Ces faits étaient
en désaccord avec les considérations précédentes, d'après lesquelles
aucun minéral n'aurait dû se montrer plus actif que l'uranium ou le
thorium.

Pour éclaircir ce point, j'ai préparé de la chalcolite artificielle par
le procédé de Debray, en partant de produits purs. Ce procédé consiste à
mélanger une dissolution d'azotate d'uranyle avec une dissolution de
phosphate de cuivre dans l'acide phosphorique, et à chauffer vers 50° ou
60°. Au bout de quelque temps, des cristaux de chalcolite se forment
dans la liqueur[28]. La chalcolite ainsi obtenue possède une activité
tout à fait normale, étant donnée sa composition; elle est deux fois et
demie moins active que l'uranium.

  [28] DEBRAY, _Ann. de Chim. et de Phys._, 3e série, t. LXI, p. 445

Il devenait dès lors très probable que si la pechblende, la chalcolite,
l'autunite ont une activité si forte, c'est que ces substances
renferment en petite quantité une matière fortement radioactive,
différente de l'uranium, du thorium et des corps simples actuellement
connus. J'ai pensé que, s'il en était effectivement ainsi, je pouvais
espérer extraire cette substance du minerai par les procédés ordinaires
de l'analyse chimique.



CHAPITRE II.

LES NOUVELLES SUBSTANCES RADIOACTIVES.


_Méthode de recherches._--Les résultats de l'étude des minéraux
radioactifs, énoncés dans le Chapitre précédent, nous ont engagés, M.
Curie et moi, à chercher à extraire de la pechblende une nouvelle
substance radioactive. Notre méthode de recherches ne pouvait être basée
que sur la radioactivité, puisque nous ne connaissions aucun autre
caractère de la substance hypothétique. Voici comment on peut se servir
de la radioactivité pour une recherche de ce genre. On mesure la
radioactivité d'un produit, on effectue sur ce produit une séparation
chimique; on mesure la radioactivité de tous les produits obtenus, et
l'on se rend compte si la substance radioactive est restée intégralement
avec l'un d'eux, ou bien si elle s'est partagée entre eux et dans quelle
proportion. On a ainsi une indication qui peut être comparée, en une
certaine mesure, à celle que pourrait fournir l'analyse spectrale. Pour
avoir des nombres comparables, il faut mesurer l'activité des substances
à l'état solide et bien desséchées.


_Polonium, radium, actinium._--L'analyse de la pechblende, avec le
concours de la méthode qui vient d'être exposée, nous a conduits à
établir l'existence, dans ce minéral, de deux substances fortement
radioactives, chimiquement différentes: le _polonium_, trouvé par nous,
et le _radium_, que nous avons découvert en collaboration avec M.
Bémont[29].

  [29] P. CURIE et Mme CURIE, _Comptes rendus_, juillet 1898.--P. CURIE,
  Mme CURIE et G. BÉMONT, _Comptes rendus_, décembre 1898.

Le _polonium_ est une substance voisine du bismuth au point de vue
analytique et l'accompagnant dans les séparations. On obtient du bismuth
de plus en plus riche en polonium par l'un des procédés de
fractionnement suivants:

1º Sublimation des sulfures dans le vide; le sulfure actif est beaucoup
plus volatil que le sulfure de bismuth.

2º Précipitation des solutions azotiques par l'eau; le sous-nitrate
précipité est beaucoup plus actif que le sel qui reste dissous.

3º Précipitation par l'hydrogène sulfuré d'une solution chlorhydrique
extrêmement acide; les sulfures précipités sont considérablement plus
actifs que le sel qui reste dissous.

Le _radium_ est une substance qui accompagne le baryum retiré de la
pechblende; il suit le baryum dans ses réactions et s'en sépare par
différence de solubilité des chlorures dans l'eau, l'eau alcoolisée ou
l'eau additionnée d'acide chlorhydrique. Nous effectuons la séparation
des chlorures de baryum et de radium, en soumettant leur mélange à une
cristallisation fractionnée, le chlorure de radium étant moins soluble
que celui de baryum.

Une troisième substance fortement radioactive a été caractérisée dans la
pechblende par M. Debierne, qui lui a donné le nom d'_actinium_[30].
L'actinium accompagne certains corps du groupe du fer contenus dans la
pechblende; il semble surtout voisin du thorium dont il n'a pu encore
être séparé. L'extraction de l'actinium de la pechblende est une
opération très pénible, les séparations étant généralement incomplètes.

  [30] DEBIERNE, _Comptes rendus_, octobre 1899 et avril 1900.

Toutes les trois substances radioactives nouvelles se trouvent dans la
pechblende en quantité absolument infinitésimale. Pour les obtenir à
l'état concentré, nous avons été obligés d'entreprendre le traitement de
plusieurs tonnes de résidus de minerai d'urane. Le gros traitement se
fait dans une usine; il est suivi de tout un travail de purification et
de concentration. Nous arrivons ainsi à extraire de ces milliers de
kilogrammes de matière première quelques décigrammes de produits qui
sont prodigieusement actifs par rapport au minerai dont ils proviennent.
Il est bien évident que l'ensemble de ce travail est long, pénible et
coûteux[31].

  [31] Nous avons de nombreuses obligations envers tous ceux qui nous
  sont venus en aide dans ce travail. Nous remercions bien sincèrement
  MM. Mascart et Michel Lévy pour leur appui bienveillant. Grâce à
  l'intervention bienveillante de M. le professeur Suess, le
  gouvernement autrichien a mis gracieusement à notre disposition la
  première tonne de résidu traitée (provenant de l'usine de l'État, à
  Joachimsthal, en Bohème). L'Académie des Sciences de Paris, la Société
  d'Encouragement pour l'Industrie nationale, un donateur anonyme, nous
  ont fourni le moyen de traiter une certaine quantité de produit. Notre
  ami, M. Debierne, a organisé le traitement du minerai, qui a été
  effectué dans l'usine de la Société centrale de Produits chimiques.
  Cette Société a consenti à effectuer le traitement sans y chercher de
  bénéfice. A tous nous adressons nos remerciments bien sincères.

  Plus récemment, l'Institut de France a mis à notre disposition une
  somme de 20000fr pour l'extraction des matières radioactives. Grâce à
  cette somme, nous avons pu mettre en train le traitement de 5t de
  minerai.

D'autres substances radioactives nouvelles ont encore été signalées à la
suite de notre travail. M. Giesel, d'une part, MM. Hoffmann et Strauss,
d'autre part, ont annoncé l'existence probable d'une substance
radioactive voisine du plomb par ses propriétés chimiques. On ne possède
encore que peu de renseignements sur cette substance[32].

  [32] GIESEL, _Ber. deutsch. chem. Gesell._, t. XXXIV, 1901, p.
  3775.--HOFFMANN et STRAUSS, _Ber. deutsch. chem. Gesell._, t. XXXIII,
  1900, p. 3126.

De toutes les substances radioactives nouvelles, le radium est, jusqu'à
présent, la seule qui ait été isolée à l'état de sel pur.


_Spectre du radium._--Il était de première importance de contrôler, par
tous les moyens possibles, l'hypothèse, faite dans ce travail, de
l'existence d'éléments nouveaux radioactifs. L'analyse spectrale est
venue, dans le cas du radium, confirmer d'une façon complète cette
hypothèse.

M. Demarçay a bien voulu se charger de l'examen des substances
radioactives nouvelles, par les procédés rigoureux qu'il emploie dans
l'étude des spectres d'étincelle photographiés.

Le concours d'un savant aussi compétent a été pour nous un grand
bienfait, et nous lui gardons une reconnaissance profonde d'avoir
consenti à faire ce travail. Les résultats de l'analyse spectrale sont
venus nous apporter la certitude, alors que nous étions encore dans le
doute sur l'interprétation des résultats de nos recherches[33].

  [33] Tout récemment, nous avons eu la douleur de voir mourir ce savant
  si distingué, alors qu'il poursuivait ses belles recherches sur les
  terres rares et sur la spectroscopie, par des méthodes dont on ne
  saurait trop admirer la perfection et la précision. Nous conservons un
  souvenir ému de la parfaite obligeance avec laquelle il avait consenti
  à prendre part à notre travail.

Les premiers échantillons de chlorure de baryum radifère médiocrement
actif, examinés par Demarçay, lui montrèrent, en même temps que les
raies du baryum, une raie nouvelle d'intensité notable et de longueur
d'onde λ = 381μμ,47 dans le spectre ultra-violet. Avec des produits plus
actifs, préparés ensuite, Demarçay vit la raie 381μμ,47 se renforcer; en
même temps d'autres raies nouvelles apparurent, et dans le spectre les
raies nouvelles et les raies du baryum avaient des intensités
comparables. Une nouvelle concentration a fourni un produit, pour
lequel le nouveau spectre domine, et les trois plus fortes raies du
baryum, seules visibles, indiquent seulement la présence de ce métal à
l'état d'impureté. Ce produit peut être considéré comme du chlorure de
radium à peu près pur. Enfin j'ai pu, par une nouvelle purification,
obtenir un chlorure extrêmement pur, dans le spectre duquel les deux
raies dominantes du baryum sont à peine visibles.

Voici, d'après Demarçay[34], la liste des raies principales du radium
pour la portion du spectre comprise entre λ = 500,0 et λ = 350,0
millièmes de micron (μμ). L'intensité de chaque raie est indiquée par un
nombre, la plus forte raie étant marquée 16.

    λ.           Intensité.              λ.           Intensité.
  482,63             10                453,35              9
  472,69              5                443,61              8
  469,98              3                434,06             12
  469,21              7                381,47             16
  468,30             14                364,96             12
  464,19              4

  [34] DEMARÇAY, _Comptes rendus_, décembre 1898, novembre 1899 et
  juillet 1900.

Toutes les raies sont nettes et étroites, les trois raies 381,47, 468,30
et 434,06 sont fortes; elles atteignent l'égalité avec les raies les
plus intenses actuellement connues. On aperçoit également dans le
spectre deux bandes nébuleuses fortes. La première, symétrique, s'étend
de 463,10 à 462,19 avec maximum à 462,75. La deuxième, plus forte, est
dégradée vers l'ultra-violet; elle commence brusquement à 446,37, passe
par un maximum à 445,52; la région du maximum s'étend jusqu'à 445,34,
puis une bande nébuleuse, graduellement dégradée, s'étend jusque vers
439.

Dans la partie la moins réfrangible non photographiée du spectre
d'étincelle, la seule raie notable est la raie 566,5 (environ), bien
plus faible cependant que 482,63.

L'aspect général du spectre est celui des métaux alcalino-terreux; on
sait que ces métaux ont des spectres de raies fortes avec quelques
bandes nébuleuses.

D'après Demarçay, le radium peut figurer parmi les corps ayant la
réaction spectrale la plus sensible. J'ai, d'ailleurs, pu conclure,
d'après mon travail de concentration, que, dans le premier échantillon
examiné qui montrait nettement la raie 381,47, la proportion de radium
devait être très faible (peut-être de 0,02 pour 100). Cependant, il faut
une activité 50 fois plus grande que celle de l'uranium métallique pour
apercevoir nettement la raie principale du radium dans les spectres
photographiés. Avec un électromètre sensible, on peut déceler la
radioactivité d'un produit quand elle n'est que 1/100 de celle de
l'uranium métallique. On voit que, pour déceler la présence du radium,
la radioactivité est un caractère plusieurs milliers de fois plus
sensible que la réaction spectrale.

Le bismuth à polonium très actif et le thorium à actinium très actif,
examinés par Demarçay, n'ont encore respectivement donné que les raies
du bismuth et du thorium.

Dans une publication récente, M. Giesel[35], qui s'est occupé de la
préparation du radium, annonce que le bromure de radium donne lieu à une
coloration carmin de la flamme. Le spectre de flamme du radium contient
deux belles bandes rouges, une raie dans le bleu vert et deux lignes
faibles dans le violet.

  [35] GIESEL, _Phys. Zeitschrift_, 15 septembre 1902.


_Extraction des substances radioactives nouvelles._--La première partie
de l'opération consiste à extraire des minerais d'urane le baryum
radifère, le bismuth polonifère et les terres rares contenant
l'actinium. Ces trois premiers produits ayant été obtenus, on cherche,
pour chacun d'eux, à isoler la substance radioactive nouvelle. Cette
deuxième partie du traitement se fait par une méthode de fractionnement.
On sait qu'il est difficile de trouver un moyen de séparation très
parfait entre des éléments très voisins; les méthodes de fractionnement
sont donc tout indiquées. D'ailleurs, quand un élément se trouve mélangé
à un autre à l'état de trace, on ne peut appliquer au mélange une
méthode de séparation parfaite, même en admettant que l'on en connaisse
une; on risquerait, en effet, de perdre la trace de matière qui aurait
pu être séparée dans l'opération.

Je me suis occupée spécialement du travail ayant pour but l'isolement du
radium et du polonium. Après un travail de quelques années, je n'ai
encore réussi que pour le premier de ces corps.

La pechblende étant un minerai coûteux, nous avons renoncé à en traiter
de grandes quantités. En Europe, l'extraction de ce minerai se fait dans
la mine de Joachimsthal, en Bohême. Le minerai broyé est grillé avec du
carbonate de soude, et la matière résultant de ce traitement est
lessivée d'abord à l'eau chaude, puis à l'acide sulfurique étendu. La
solution contient l'uranium qui donne à la pechblende sa valeur. Le
résidu insoluble est rejeté.

Ce résidu contient des substances radioactives; son activité est 4 fois
et demie plus grande que celle de l'uranium métallique. Le gouvernement
autrichien, auquel appartient la mine, nous a gracieusement donné une
tonne de ce résidu pour nos recherches, et a autorisé la mine à nous
fournir plusieurs autres tonnes de cette matière.

Il n'était guère facile de faire le premier traitement du résidu à
l'usine par les mêmes procédés qu'au laboratoire. M. Debierne a bien
voulu étudier cette question et organiser le traitement dans l'usine. Le
point le plus important de la méthode qu'il a indiquée consiste à
obtenir la transformation des sulfates en carbonates par l'ébullition de
la matière avec une dissolution concentrée de carbonate de soude. Ce
procédé permet d'éviter la fusion avec le carbonate de soude.

Le résidu contient principalement des sulfates de plomb et de chaux, de
la silice, de l'alumine et de l'oxyde de fer. On y trouve, en outre, en
quantité plus ou moins grande, presque tous les métaux (cuivre, bismuth,
zinc, cobalt, manganèse, nickel, vanadium, antimoine, thallium, terres
rares, niobium, tantale, arsenic, baryum, etc.). Le radium se trouve,
dans ce mélange, à l'état de sulfate et en constitue le sulfate le moins
soluble. Pour le mettre en dissolution, il faut éliminer autant que
possible l'acide sulfurique. Pour cela, on commence par traiter le
résidu par une solution concentrée et bouillante de soude ordinaire.
L'acide sulfurique combiné au plomb, à l'alumine, à la chaux, passe, en
grande partie, en dissolution à l'état de sulfate de soude que l'on
enlève par des lavages à l'eau. La dissolution alcaline enlève en même
temps du plomb, de la silice, de l'alumine. La portion insoluble lavée à
l'eau est attaquée par l'acide chlorhydrique ordinaire. Cette opération
désagrège complètement la matière et en dissout une grande partie. De
cette dissolution on peut retirer le polonium et l'actinium: le premier
est précipité par l'hydrogène sulfuré, le second se trouve dans les
hydrates précipités par l'ammoniaque dans la dissolution séparée des
sulfures et peroxydée. Quant au radium, il reste dans la portion
insoluble. Cette portion est lavée à l'eau, puis traitée par une
dissolution concentrée et bouillante de carbonate de soude. S'il ne
restait plus que peu de sulfates non attaqués, cette opération a pour
effet de transformer complètement les sulfates de baryum et de radium en
carbonates. On lave alors la matière très complètement à l'eau, puis on
l'attaque par l'acide chlorhydrique étendu exempt d'acide sulfurique. La
dissolution contient le radium, ainsi que du polonium et de l'actinium.
On la filtre et on la précipite par l'acide sulfurique. On obtient ainsi
des sulfates bruts de baryum radifère contenant aussi de la chaux, du
plomb, du fer et ayant aussi entraîné un peu d'actinium. La dissolution
contient encore un peu d'actinium et de polonium qui peuvent en être
retirés comme de la première dissolution chlorhydrique.

On retire d'une tonne de résidu 10kg à 20kg de sulfates bruts, dont
l'activité est de 30 à 60 fois plus grande que celle de l'uranium
métallique. On procède à leur purification. Pour cela, on les fait
bouillir avec du carbonate de soude et on les transforme en chlorures.
La dissolution est traitée par l'hydrogène sulfuré, ce qui donne une
petite quantité de sulfures actifs contenant du polonium. On filtre la
dissolution, on la peroxyde par l'action du chlore et on la précipite
par de l'ammoniaque pure.

Les oxydes et hydrates précipités sont très actifs, et l'activité est
due à l'actinium. La dissolution filtrée est précipitée par le carbonate
de soude. Les carbonates alcalino-terreux précipités sont lavés et
transformés en chlorures.

Ces chlorures sont évaporés à sec et lavés avec de l'acide chlorhydrique
concentré pur. Le chlorure de calcium se dissout presque entièrement,
alors que le chlorure de baryum radifère reste insoluble. On obtient
ainsi, par tonne de matière première, 8kg environ de chlorure de baryum
radifère, dont l'activité est environ 60 fois plus grande que celle de
l'uranium métallique. Ce chlorure est prêt pour le fractionnement.


_Polonium._--Comme il a été dit plus haut, en faisant passer l'hydrogène
sulfuré dans les diverses dissolutions chlorhydriques obtenues au cours
du traitement, on précipite des sulfures actifs dont l'activité est due
au polonium.

Ces sulfures contiennent principalement du bismuth, un peu de cuivre et
de plomb; ce dernier métal ne s'y trouve pas en forte proportion, parce
qu'il a été en grande partie enlevé par la dissolution sodique, et parce
que son chlorure est peu soluble. L'antimoine et l'arsenic ne se
trouvent dans les oxydes qu'en quantité minime, leurs oxydes ayant été
dissous par la soude. Pour avoir de suite des sulfures très actifs, on
employait le procédé suivant: les dissolutions chlorhydriques très
acides étaient précipitées par l'hydrogène sulfuré: les sulfures qui se
précipitent dans ces conditions sont très actifs, on les emploie pour la
préparation du polonium; dans la dissolution il reste des substances
dont la précipitation est incomplète en présence d'un excès d'acide
chlorhydrique (bismuth, plomb, antimoine). Pour achever la
précipitation, on étend la dissolution d'eau, on la traite à nouveau par
l'hydrogène sulfuré et l'on obtient une seconde portion de sulfures
beaucoup moins actifs que les premiers, et qui, généralement, ont été
rejetés. Pour la purification ultérieure des sulfures, on les lave au
sulfure d'ammonium, ce qui enlève les traces restantes d'antimoine et
d'arsenic. Puis on les lave à l'eau additionnée d'azotate d'ammonium et
on les traite par l'acide azotique étendu.

La dissolution n'est jamais complète; on obtient toujours un résidu
insoluble plus ou moins important que l'on traite à nouveau si on le
juge utile. La dissolution est réduite à un petit volume et précipitée
soit par l'ammoniaque, soit par beaucoup d'eau. Dans les deux cas le
plomb et le cuivre restent en dissolution; dans le second cas un peu de
bismuth à peine actif reste dissous également.

Le précipité d'oxydes ou de sous-azotates est soumis à un fractionnement
de la manière suivante: on dissout le précipité dans l'acide azotique,
on ajoute de l'eau à la dissolution, jusqu'à formation d'une quantité
suffisante de précipité; pour cette opération il faut tenir compte de ce
que le précipité ne se forme, quelquefois, qu'au bout d'un certain
temps. On sépare le précipité du liquide surnageant, on le redissout
dans l'acide azotique; sur les deux portions liquides ainsi obtenues on
refait une précipitation par l'eau, et ainsi de suite. On réunit les
diverses portions en se basant sur leur activité, et l'on tâche de
pousser la concentration aussi loin que possible. On obtient ainsi une
très petite quantité de matière dont l'activité est énorme, mais qui,
néanmoins, n'a encore donné au spectroscope que les raies du bismuth.

On a malheureusement peu de chances d'aboutir à l'isolement du polonium
par cette voie. La méthode de fractionnement qui vient d'être décrite
présente de grandes difficultés, et il en est de même pour d'autres
procédés de fractionnement par voie humide. Quel que soit le procédé
employé, il se forme avec la plus grande facilité des composés
absolument insolubles dans les acides étendus ou concentrés. Ces
composés ne peuvent être redissous qu'en les ramenant préalablement à
l'état métallique, par la fusion avec le cyanure de potassium, par
exemple.

Étant donné le nombre considérable des opérations à effectuer, cette
circonstance constitue une difficulté énorme pour le progrès du
fractionnement. Cet inconvénient est d'autant plus grave que le polonium
est une substance qui, une fois retirée de la pechblende, diminue
d'activité.

Cette baisse d'activité est d'ailleurs lente; c'est ainsi qu'un
échantillon de nitrate de bismuth à polonium a perdu la moitié de son
activité en onze mois.

Aucune difficulté analogue ne se présente pour le radium. La
radioactivité reste un guide fidèle pour la concentration: cette
concentration elle-même ne présente aucune difficulté, et les progrès du
travail ont pu, depuis le début, être constamment contrôlés par
l'analyse spectrale.

Quand les phénomènes de la radioactivité induite, dont il sera question
plus loin, ont été connus, il a paru naturel d'admettre que le polonium,
qui ne donne que les raies du bismuth et dont l'activité diminue avec le
temps, n'est pas un élément nouveau, mais du bismuth activé par le
voisinage du radium dans la pechblende. Je ne suis pas convaincue que
cette manière de voir soit exacte. Au cours de mon travail prolongé sur
le polonium, j'ai constaté des effets chimiques que je n'ai jamais
observés ni avec le bismuth ordinaire, ni avec le bismuth activé par le
radium. Ces effets chimiques sont, en premier lieu, la formation
extrêmement facile des composés insolubles dont j'ai parlé plus haut
(spécialement sous-nitrates), en deuxième lieu, la couleur et l'aspect
des précipités obtenus en ajoutant de l'eau à la solution azotique du
bismuth polonifère. Ces précipités sont parfois blancs, mais plus
généralement d'un jaune plus ou moins vif, allant au rouge foncé.

L'absence de raies, autres que celles du bismuth, ne prouve pas
péremptoirement que la substance ne contient que du bismuth, car il
existe des corps dont la réaction spectrale est peu sensible.

Il serait nécessaire de préparer une petite quantité de bismuth
polonifère à l'état de concentration aussi avancé que possible, et d'en
faire l'étude chimique, en premier lieu, la détermination du poids
atomique du métal. Cette recherche n'a encore pu être faite à cause des
difficultés de travail chimique signalées plus haut.

S'il était démontré que le polonium est un élément nouveau, il n'en
serait pas moins vrai que cet élément ne peut exister indéfiniment à
l'état fortement radioactif, tout au moins quand il est retiré du
minerai. On peut alors envisager la question de deux manières
différentes: 1º ou bien toute l'activité du polonium est de la
radioactivité induite par le voisinage de substances radioactives par
elles-mêmes; le polonium aurait alors la faculté de s'activer
atomiquement d'une façon durable, faculté qui ne semble pas appartenir à
une substance quelconque; 2º ou bien l'activité du polonium est une
activité propre qui se détruit spontanément dans certaines conditions et
peut persister dans certaines autres conditions qui se trouvent
réalisées dans le minerai. Le phénomène de l'activation atomique au
contact est encore si mal connu, que l'on manque de base pour se former
une opinion cohérente sur ce qui touche à cette question.

  Tout récemment a paru un travail de M. Marckwald, sur le polonium[36].
  M. Marckwald plonge une baguette de bismuth pur dans une solution
  chlorhydrique du bismuth extrait du résidu du traitement de la
  pechblende. Au bout de quelque temps la baguette se recouvre d'un
  dépôt très actif, et la solution ne contient plus que du bismuth
  inactif. M. Marckwald obtient aussi un dépôt très actif en ajoutant du
  chlorure d'étain à une solution chlorhydrique de bismuth radioactif.
  M. Marckwald conclut de là que l'élément actif est analogue au tellure
  et lui donne le nom de _radiotellure_. La matière active de M.
  Marckwald semble identique au polonium, par sa provenance et par les
  rayons très absorbables qu'elle émet. Le choix d'un nom nouveau pour
  cette matière est certainement inutile dans l'état actuel de la
  question.

  [36] _Berichte d. deutsch. chem. Gesell._, juin 1902 et décembre 1902.


_Préparation du chlorure de radium pur._--Le procédé que j'ai adopté
pour extraire le chlorure de radium pur du chlorure de baryum radifère
consiste à soumettre le mélange des chlorures à une cristallisation
fractionnée dans l'eau pure d'abord, dans l'eau additionnée d'acide
chlorhydrique pur ensuite. On utilise ainsi la différence des
solubilités des deux chlorures, celui de radium étant moins soluble que
celui de baryum.

Au début du fractionnement on emploie l'eau pure distillée. On dissout
le chlorure et l'on amène la dissolution à être saturée à la température
de l'ébullition, puis on laisse cristalliser par refroidissement dans
une capsule couverte. Il se forme alors au fond de beaux cristaux
adhérents, et la dissolution saturée, surnageante, peut être facilement
décantée. Si l'on évapore à sec un échantillon de cette dissolution, on
trouve que le chlorure obtenu est environ cinq fois moins actif que
celui qui a cristallisé. On a ainsi partagé le chlorure en deux
portions: A et B, la portion A étant beaucoup plus active que la portion
B. On recommence sur chacun des chlorures A et B la même opération, et
l'on obtient, avec chacun d'eux, deux portions nouvelles. Quand la
cristallisation est terminée, on réunit ensemble la fraction la moins
active du chlorure A et la fraction la plus active du chlorure B, ces
deux matières ayant sensiblement la même activité. On se trouve alors
avoir trois portions que l'on soumet à nouveau au même traitement.

On ne laisse pas augmenter constamment le nombre des portions. A mesure
que ce nombre augmente, l'activité de la portion la plus soluble va en
diminuant. Quand cette portion n'a plus qu'une activité insignifiante,
on l'élimine du fractionnement. Quand on a obtenu le nombre de portions
que l'on désire, on cesse aussi de fractionner la portion la moins
soluble (la plus riche en radium), et on l'élimine du fractionnement.

On opère avec un nombre constant de portions. Après chaque série
d'opérations, la solution saturée provenant d'une portion est versée sur
les cristaux provenant de la portion suivante; mais si, après l'une des
séries, on a éliminé la fraction la plus soluble, après la série
suivante on fera, au contraire, une nouvelle portion avec la fraction la
plus soluble, et l'on éliminera les cristaux qui constituent la portion
la plus active. Par la succession alternative de ces deux modes
opératoires on obtient un mécanisme de fractionnement très régulier,
dans lequel le nombre des portions et l'activité de chacune d'elles
restent constants, chaque portion étant environ cinq fois plus active
que la suivante, et dans lequel on élimine d'un côté (à la queue) un
produit à peu près inactif, tandis que l'on recueille de l'autre côté (à
la tête) un chlorure enrichi en radium. La quantité de matière contenue
dans les portions va, d'ailleurs, nécessairement en diminuant, et les
portions diverses contiennent d'autant moins de matière qu'elles sont
plus actives.

On opérait au début avec six portions, et l'activité du chlorure éliminé
à la queue n'était que 0,1 de celle de l'uranium.

Quand on a ainsi éliminé en grande partie la matière inactive et que les
portions sont devenues petites, on n'a plus intérêt à éliminer à une
activité aussi faible; on supprime alors une portion à la queue du
fractionnement et l'on ajoute à la tête une portion formée avec le
chlorure actif précédemment recueilli. On recueillera donc maintenant un
chlorure plus riche en radium que précédemment. On continue à appliquer
ce système jusqu'à ce que les cristaux de tête représentent du chlorure
de radium pur. Si le fractionnement a été fait d'une façon très
complète, il reste à peine de très petites quantités de tous les
produits intermédiaires.

Quand le fractionnement est avancé et que la quantité de matière est
devenue faible dans chaque portion, la séparation par cristallisation
est moins efficace, le refroidissement étant trop rapide et le volume de
solution à décanter trop petit. On a alors intérêt à additionner l'eau
d'une proportion déterminée d'acide chlorhydrique; cette proportion
devra aller en croissant à mesure que le fractionnement avance.

L'avantage de cette addition consiste à augmenter la quantité de la
dissolution, la solubilité des chlorures étant moindre dans l'eau
chlorhydrique que dans l'eau pure. De plus, le fractionnement est alors
très efficace; la différence entre les deux fractions provenant d'un
même produit est considérable; en employant de l'eau avec beaucoup
d'acide, on a d'excellentes séparations, et l'on peut opérer avec trois
ou quatre portions seulement. On a tout avantage à employer ce procédé
aussitôt que la quantité de matière est devenue assez faible pour que
l'on puisse opérer ainsi sans inconvénients.

Les cristaux, qui se déposent en solution très acide, ont la forme
d'aiguilles très allongées, qui ont absolument le même aspect pour le
chlorure de baryum et pour le chlorure de radium. Les uns et les autres
sont biréfringents. Les cristaux de chlorure de baryum radifère se
déposent incolores, mais, quand la proportion de radium devient
suffisante, ils prennent au bout de quelques heures une coloration
jaune, allant à l'orangé, quelquefois une belle coloration rose. Cette
coloration disparaît par la dissolution. Les cristaux de chlorure de
radium pur ne se colorent pas, ou tout au moins pas aussi rapidement, de
sorte que la coloration paraît due à la présence simultanée du baryum et
du radium. Le maximum de coloration est obtenu pour une certaine
concentration en radium, et l'on peut, en se basant sur cette propriété,
contrôler les progrès du fractionnement. Tant que la portion la plus
active se colore, elle contient une quantité notable de baryum; quand
elle ne se colore plus, et que les portions suivantes se colorent, c'est
que la première est sensiblement du chlorure de radium pur.

J'ai remarqué parfois la formation d'un dépôt composé de cristaux dont
une partie restait incolore, alors que l'autre partie se colorait. Il
semblait possible de séparer les cristaux incolores par triage, ce qui
n'a pas été essayé.

A la fin du fractionnement, le rapport des activités des portions
successives n'est ni le même, ni aussi régulier qu'au début; toutefois
il ne se produit aucun trouble sérieux dans la marche du fractionnement.

La précipitation fractionnée d'une solution aqueuse de chlorure de
baryum radifère par l'alcool conduit aussi à l'isolement du chlorure de
radium qui se précipite en premier. Cette méthode que j'employais au
début a été ensuite abandonnée pour celle qui vient d'être exposée et
qui offre plus de régularité. Cependant, j'ai encore quelquefois employé
la précipitation par l'alcool pour purifier le chlorure de radium qui
contient une petite quantité de chlorure de baryum. Ce dernier reste
dans la dissolution alcoolique légèrement aqueuse et peut ainsi être
enlevé.

M. Giesel, qui, dès la publication de nos premières recherches, s'est
occupé de la préparation des corps radioactifs, recommande la séparation
du baryum et du radium par la cristallisation fractionnée dans l'eau du
mélange des bromures. J'ai pu constater que ce procédé est en effet très
avantageux, surtout au début du fractionnement.

Quel que soit le procédé de fractionnement dont on se sert, il est utile
de le contrôler par des mesures d'activité.

Il est nécessaire de remarquer qu'un composé de radium qui était
dissous, et que l'on vient de ramener à l'état solide, soit par
précipitation, soit par cristallisation, possède au début une activité
d'autant moins grande qu'il est resté plus longtemps en dissolution.
L'activité augmente ensuite pendant plusieurs mois pour atteindre une
certaine limite, toujours la même. L'activité finale est cinq ou six
fois plus élevée que l'activité initiale. Ces variations, sur lesquelles
je reviendrai plus loin, doivent être prises en considération pour la
mesure de l'activité. Bien que l'activité finale soit mieux définie, il
est plus pratique, au cours d'un traitement chimique, de mesurer
l'activité initiale du produit solide.

L'activité des substances fortement radioactives est d'un tout autre
ordre de grandeur que celle du minerai dont elles proviennent (elle est
10^6 fois plus grande). Quand on mesure cette radioactivité par la
méthode qui a été exposée au début de ce travail (appareil _fig._ 1), on
ne peut pas augmenter, au delà d'une certaine limite, la charge que l'on
met dans le plateau du quartz. Cette charge, dans nos expériences, était
de 4000g au maximum, correspondant à une quantité d'électricité dégagée
égale à 25 unités électrostatiques. Nous pouvons mesurer des activités
qui varient, dans le rapport de 1 à 4000, en employant toujours la même
surface pour la substance active. Pour étendre les limites des mesures,
nous faisons varier cette surface dans un rapport connu. La substance
active occupe alors sur le plateau B une zone circulaire centrale de
rayon connu. L'activité n'étant pas, dans ces conditions, exactement
proportionnelle à la surface, on détermine expérimentalement des
coefficients qui permettent de comparer les activités à surface active
inégale.

Quand cette ressource elle-même est épuisée, on est obligé d'avoir
recours à l'emploi d'écrans absorbants et à d'autres procédés
équivalents sur lesquels je n'insisterai pas ici. Tous ces procédés,
plus ou moins imparfaits, suffisent cependant pour guider les
recherches.

Nous avons aussi mesuré le courant qui traverse le condensateur quand il
est mis en circuit avec une batterie de petits accumulateurs et un
galvanomètre sensible. La nécessité de vérifier fréquemment la
sensibilité du galvanomètre nous a empêchés d'employer cette méthode
pour les mesures courantes.


_Détermination du poids atomique du radium[37]._--Au cours de mon
travail, j'ai, à plusieurs reprises, déterminé le poids atomique du
métal contenu dans des échantillons de chlorure de baryum radifère.
Chaque fois qu'à la suite d'un nouveau traitement j'avais une nouvelle
provision de chlorure de baryum radifère à traiter, je poussais la
concentration aussi loin que possible, de façon à obtenir de 0g,1 à 0g,5
de matière contenant presque toute l'activité du mélange. De cette
petite quantité de matière je précipitais par l'alcool ou l'acide
chlorhydrique quelques milligrammes de chlorure qui étaient destinés à
l'analyse spectrale.

  [37] Mme CURIE, _Comptes rendus_, 13 novembre 1899, août 1900 et 21
  juillet 1902.

Grâce à son excellente méthode, Demarçay n'avait besoin que de cette
quantité minime de matière pour obtenir la photographie du spectre de
l'étincelle. Sur le produit qui me restait je faisais une détermination
de poids atomique.

J'ai employé la méthode classique qui consiste à doser, à l'état de
chlorure d'argent, le chlore contenu dans un poids connu de chlorure
anhydre. Comme expérience de contrôle, j'ai déterminé le poids atomique
du baryum par la même méthode, dans les mêmes conditions et avec la même
quantité de matière, 0g,5 d'abord, 0g,1 seulement ensuite. Les nombres
trouvés étaient toujours compris entre 137 et 138. J'ai vu ainsi que
cette méthode donne des résultats satisfaisants, même avec une aussi
faible quantité de matière.

Les deux premières déterminations ont été faites avec des chlorures,
dont l'un était 230 fois et l'autre 600 fois plus actif que l'uranium.
Ces deux expériences ont donné, à la précision des mesures près, le même
nombre que l'expérience faite avec le chlorure de baryum pur. On ne
pouvait donc espérer de trouver une différence qu'en employant un
produit beaucoup plus actif. L'expérience suivante a été faite avec un
chlorure dont l'activité était environ 3500 fois plus grande que celle
de l'uranium; cette expérience permit, pour la première fois,
d'apercevoir une différence petite, mais certaine; je trouvais, pour le
poids atomique moyen du métal contenu dans ce chlorure, le nombre 140,
qui indiquait que le poids atomique du radium devait être plus élevé que
celui du baryum. En employant des produits de plus en plus actifs et
présentant le spectre du radium avec une intensité croissante, je
constatais que les nombres obtenus allaient aussi en croissant, comme on
peut le voir dans le Tableau suivant (A indique l'activité du chlorure,
celle de l'uranium étant prise comme unité; M le poids atomique trouvé):

     A.           M.
    3500         140        le spectre du radium est très faible
    4700         141

    7500         145,8    { le spectre du radium est fort, mais celui du
                          {   baryum domine de beaucoup
    Ordre   }    173,8    { les deux spectres ont une importance à
     de     }             {   peu près égale
  grandeur, }    225      { le baryum n'est présent qu'à l'état de
    10^6.   }             {   trace.

Les nombres de la colonne A ne doivent être considérés que comme une
indication grossière. L'appréciation de l'activité des corps fortement
radioactifs est, en effet, difficile, pour diverses raisons dont il sera
question plus loin.

A la suite des traitements décrits plus haut, j'ai obtenu, en mars 1902,
0g,12 d'un chlorure de radium, dont Demarçay a bien voulu faire
l'analyse spectrale. Ce chlorure de radium, d'après l'opinion de
Demarçay, était sensiblement pur; cependant son spectre présentait
encore les trois raies principales du baryum avec une intensité notable.

J'ai fait avec ce chlorure quatre déterminations successives dont voici
les résultats:

           Chlorure
           de radium      Chlorure
           anhydre.       d'argent.       M.

  I         0,1150        0,1130         220,7
  II        0,1148        0,1119         223,0
  III       0,11135       0,1086         222,8
  IV        0,10925       0,10645        223,1

J'ai entrepris alors une nouvelle purification de ce chlorure, et je
suis arrivée à obtenir une matière beaucoup plus pure encore, dans le
spectre de laquelle les deux raies les plus fortes du baryum sont très
faibles. Étant donnée la sensibilité de la réaction spectrale du baryum,
Demarçay estime que ce chlorure purifié ne contient que «des traces
minimes de baryum incapables d'influencer d'une façon appréciable le
poids atomique». J'ai fait trois déterminations avec ce chlorure de
radium parfaitement pur. Voici les résultats:

           Chlorure
           de radium      Chlorure
           anhydre.       d'argent.       M.

  I         0,09192        0,08890       225,3
  II        0,08936        0,08627       225,8
  III       0,08839        0,08589       224,0

Ces nombres donnent une moyenne de 225. Ils ont été calculés, de même
que les précédents, en considérant le radium comme un élément bivalent,
dont le chlorure a la formule RaCl_{2}, et en adoptant pour l'argent et
le chlore les nombres Ag = 107,8; Cl = 35,4.

Il résulte de ces expériences que le poids atomique du radium est
Ra=225. Je considère ce nombre comme exact à une unité près.

Les pesées étaient faites avec une balance apériodique Curie,
parfaitement réglée, précise au vingtième de milligramme. Cette balance,
à lecture directe, permet de faire des pesées très rapides, ce qui est
une condition essentielle pour la pesée des chlorures anhydres de radium
et de baryum, qui absorbent lentement de l'eau, malgré la présence de
corps desséchants dans la balance. Les matières à peser étaient placées
dans un creuset de platine; ce creuset était en usage depuis longtemps,
et j'ai vérifié que son poids ne variait pas d'un dixième de milligramme
au cours d'une opération.

Le chlorure hydraté obtenu par cristallisation était introduit dans le
creuset et chauffé à l'étuve pour être transformé en chlorure anhydre.
L'expérience montre que, lorsque le chlorure a été maintenu quelques
heures à 100°, son poids ne varie plus, même lorsqu'on fait monter la
température à 200° et qu'on l'y maintient pendant quelques heures. Le
chlorure anhydre ainsi obtenu constitue donc un corps parfaitement
défini.

Voici une série de mesures relatives à ce sujet: le chlorure (1dg)
est séché à l'étuve à 55° et placé dans un exsiccateur sur de l'acide
phosphorique anhydre; il perd alors du poids très lentement, ce qui
prouve qu'il contient encore de l'eau; pendant 12 heures, la perte a été
de 3mg. On reporte le chlorure dans l'étuve et on laisse la température
monter à 100°. Pendant cette opération, le chlorure perd 6mg,3. Laissé
dans l'étuve pendant 3 heures 15 minutes, il perd encore 2mg,5. On
maintient la température pendant 45 minutes entre 100° et 120°, ce qui
entraîne une perte de poids de 0mg,1. Laissé ensuite 30 minutes à 125°,
le chlorure ne perd rien. Maintenu ensuite pendant 30 minutes à 150°, il
perd 0mg,1. Enfin, chauffé pendant 4 heures à 200°, il éprouve une perte
de poids de 0mg,15. Pendant toutes ces opérations, le creuset a varié
de 0mg,05.

Après chaque détermination de poids atomique, le radium était ramené à
l'état de chlorure de la manière suivante: la liqueur contenant après le
dosage l'azotate de radium et l'azotate d'argent en excès était
additionnée d'acide chlorhydrique pur, on séparait le chlorure d'argent
par filtration; la liqueur était évaporée à sec plusieurs fois avec un
excès d'acide chlorhydrique pur. L'expérience montre qu'on peut ainsi
éliminer complètement l'acide azotique.

Le chlorure d'argent du dosage était toujours radioactif et lumineux. Je
me suis assurée qu'il n'avait pas entraîné de quantité pondérable de
radium, en déterminant la quantité d'argent qui y était contenue. A cet
effet, le chlorure d'argent fondu contenu dans le creuset était réduit
par l'hydrogène résultant de la décomposition de l'acide chlorhydrique
étendu par le zinc; après lavage, le creuset était pesé avec l'argent
métallique qui y était contenu.

J'ai constaté également, dans une expérience, que le poids du chlorure
de radium régénéré était retrouvé le même qu'avant l'opération. Dans
d'autres expériences, je n'attendais pas, pour commencer une nouvelle
opération, que toutes les eaux de lavage fussent évaporées.

Ces vérifications ne comportent pas la même précision que les
expériences directes; elles ont permis toutefois de s'assurer qu'aucune
erreur notable n'a été commise.

D'après ses propriétés chimiques, le radium est un élément de la série
des alcalino-terreux. Il est dans cette série l'homologue supérieur du
baryum.

D'après son poids atomique, le radium vient se placer également, dans le
Tableau de Mendeleeff, à la suite du baryum dans la colonne des métaux
alcalino-terreux et sur la rangée qui contient déjà l'uranium et le
thorium.


_Caractères des sels de radium._--Les sels de radium: chlorure, azotate,
carbonate, sulfate, ont le même aspect que ceux de baryum, quand ils
viennent d'être préparés à l'état solide, mais tous les sels de radium
se colorent avec le temps.

Les sels de radium sont tous lumineux dans l'obscurité.

Par leurs propriétés chimiques, les sels de radium sont absolument
analogues aux sels correspondants de baryum. Cependant le chlorure de
radium est moins soluble que celui de baryum; la solubilité des azotates
dans l'eau semble être sensiblement la même.

Les sels de radium sont le siège d'un dégagement de chaleur spontané et
continu.

Le chlorure de radium pur est paramagnétique. Son coefficient
d'aimantation spécifique K (rapport du moment magnétique de l'unité de
masse à l'intensité du champ) a été mesuré par MM. P. Curie et C.
Chéneveau au moyen d'un appareil établi par ces deux physiciens[38]. Ce
coefficient a été mesuré par comparaison avec celui de l'eau et corrigé
de l'action du magnétisme de l'air. On a trouvé ainsi

  K = 1,05 × 10^{-6}.

Le chlorure de baryum pur est diamagnétique, son coefficient
d'aimantation spécifique est

  K = - 0,40 × 10^{-6}.

  [38] _Société de Physique_, 3 avril 1903.

On trouve d'ailleurs, conformément aux résultats précédents, qu'un
chlorure de baryum radifère contenant environ 17 pour 100 de chlorure de
radium est diamagnétique et possède un coefficient spécifique

  K = - 0,20 × 10^{-6}[39].

  [39] En 1899, M. St. Meyer a annoncé que le carbonate de baryum
  radifère était paramagnétique (_Wied. Ann._, t. LXVIII). Cependant M.
  Meyer avait opéré avec un produit très peu riche en radium, et ne
  contenant probablement que 1/1000 de sel de radium. Ce produit aurait
  dû se montrer diamagnétique. Il est probable que ce corps contenait
  une petite impureté ferrifère.


_Fractionnement du chlorure de baryum ordinaire._--Nous avons cherché à
nous assurer si le chlorure de baryum du commerce ne contenait pas de
petites quantités de chlorure de radium inappréciables à notre appareil
de mesures. Pour cela, nous avons entrepris le fractionnement d'une
grande quantité de chlorure de baryum du commerce, espérant concentrer
par ce procédé la trace de chlorure de radium si elle s'y trouvait.

50kg de chlorure de baryum du commerce ont été dissous dans l'eau; la
dissolution a été précipitée par de l'acide chlorhydrique exempt d'acide
sulfurique, ce qui a fourni 20kg de chlorure précipité. Celui-ci a été
dissous dans l'eau et précipité partiellement par l'acide chlorhydrique,
ce qui a donné 8kg,5 de chlorure précipité. Ce chlorure a été soumis à
la méthode de fractionnement employée pour le chlorure de baryum
radifère, et l'on a éliminé à la tête du fractionnement 10g de chlorure
correspondant à la portion la moins soluble. Ce chlorure ne montrait
aucune radioactivité dans notre appareil de mesures; il ne contenait
donc pas de radium; ce corps est, par suite, absent des minerais qui
fournissent le baryum.



CHAPITRE III.

RAYONNEMENT DES NOUVELLES SUBSTANCES RADIOACTIVES.


_Procédés d'étude du rayonnement._--Pour étudier le rayonnement émis par
les substances radioactives, on peut se servir de l'une quelconque des
propriétés de ce rayonnement. On peut donc utiliser soit l'action des
rayons sur les plaques photographiques, soit leur propriété d'ioniser
l'air et de le rendre conducteur, soit encore leur faculté de provoquer
la fluorescence de certaines substances. En parlant dorénavant de ces
diverses manières d'opérer, j'emploierai, pour abréger, les expressions:
méthode radiographique, méthode électrique, méthode fluoroscopique.

Les deux premières ont été employées dès le début pour l'étude des
rayons uraniques; la méthode fluoroscopique ne peut s'appliquer qu'aux
substances nouvelles, fortement radioactives, car les substances
faiblement radioactives telles que l'uranium et le thorium ne produisent
pas de fluorescence appréciable. La méthode électrique est la seule qui
comporte des mesures d'intensité précises; les deux autres sont surtout
propres à donner à ce point de vue des résultats qualitatifs et ne
peuvent fournir que des mesures d'intensité grossières. Les résultats
obtenus avec les trois méthodes considérées ne sont jamais que très
grossièrement comparables entre eux et peuvent ne pas être comparables
du tout. La plaque sensible, le gaz qui s'ionise, l'écran fluorescent
sont autant de récepteurs auxquels on demande d'absorber l'énergie du
rayonnement et de la transformer en un autre mode d'énergie: énergie
chimique, énergie ionique ou énergie lumineuse. Chaque récepteur absorbe
une fraction du rayonnement qui dépend essentiellement de sa nature. On
verra d'ailleurs plus loin que le rayonnement est complexe; les portions
du rayonnement absorbées par les différents récepteurs peuvent différer
entre elles quantitativement et qualitativement. Enfin, il n'est ni
évident, ni même probable, que l'énergie absorbée soit entièrement
transformée par le récepteur en la forme que nous désirons observer; une
partie de cette énergie peut se trouver transformée en chaleur, en
émission de rayonnements secondaires qui, suivant le cas, seront ou ne
seront pas utilisés pour la production du phénomène observé, en action
chimique différente de celle que l'on observe, etc., et, là encore,
l'effet utile du récepteur, pour le but que nous nous proposons, dépend
essentiellement de la nature de ce récepteur.

Comparons deux échantillons radioactifs dont l'un contient du radium et
l'autre du polonium, et qui sont également actifs dans l'appareil à
plateaux de la figure 1. Si l'on recouvre chacun d'eux d'une feuille
mince d'aluminium, le second paraîtra considérablement moins actif que
le premier, et il en sera de même si on les place sous le même écran
fluorescent, quand ce dernier est assez épais, ou qu'il est placé à une
certaine distance des deux substances radioactives.


_Énergie du rayonnement._--Quelle que soit la méthode de recherches
employée, on trouve toujours que l'énergie du rayonnement des substances
radioactives nouvelles est considérablement plus grande que celle de
l'uranium et du thorium. C'est ainsi que, à petite distance, une plaque
photographique est impressionnée, pour ainsi dire, instantanément, alors
qu'une pose de 24 heures est nécessaire quand on opère avec l'uranium
et le thorium. Un écran fluorescent est vivement illuminé au contact des
substances radioactives nouvelles, alors qu'aucune trace de luminosité
ne se voit avec l'uranium et le thorium. Enfin, l'action ionisante sur
l'air est aussi considérablement plus intense, dans le rapport de 10^6
environ. Mais il n'est, à vrai dire, plus possible d'évaluer
l'_intensité totale du rayonnement_, comme pour l'uranium, par la
méthode électrique décrite au début (_fig._ 1). En effet, dans le cas de
l'uranium, par exemple, le rayonnement est très approximativement
absorbé dans la couche d'air qui sépare les plateaux, et le courant
limite est atteint pour une tension de 100 volts. Mais il n'en est plus
de même pour les substances fortement radioactives. Une partie du
rayonnement du radium est constituée par des rayons très pénétrants qui
traversent le condensateur et les plateaux métalliques, et ne sont
nullement utilisés à ioniser l'air entre les plateaux. De plus le
courant limite ne peut pas toujours être obtenu pour les tensions dont
on dispose; c'est ainsi que, pour le polonium très actif, le courant est
encore proportionnel à la tension entre 100 et 500 volts. Les conditions
expérimentales qui donnent à la mesure une signification simple ne sont
donc pas réalisées, et, par suite, les nombres obtenus ne peuvent être
considérés comme donnant la mesure du rayonnement total; ils ne
constituent, à ce point de vue, qu'une approximation grossière.


_Nature complexe du rayonnement._--Les travaux de divers physiciens (MM.
Becquerel, Meyer et von Schweidler, Giesel, Villard, Rutherford, M. et
Mme Curie) ont montré que le rayonnement des substances radioactives est
un rayonnement très complexe. Il convient de distinguer trois espèces de
rayons que je désignerai, suivant la notation adoptée par M. Rutherford,
par les lettres α, β et γ.

1º Les rayons α sont des rayons très peu pénétrants qui semblent
constituer la plus grosse partie de rayonnement. Ces rayons sont
caractérisés par les lois suivant lesquelles ils sont absorbés par la
matière. Le champ magnétique agit très faiblement sur ces rayons, et on
les a considérés tout d'abord comme insensibles à l'action de ce champ.
Cependant, dans un champ magnétique intense, les rayons α sont
légèrement déviés; la déviation se produit de la même manière que dans
le cas des rayons cathodiques, mais le sens de la déviation est
renversé; il est le même que pour les rayons canaux des tubes de
Crookes.

2º Les rayons β sont des rayons moins absorbables dans leur ensemble que
les précédents. Ils sont déviés par un champ magnétique de la même
manière et dans le même sens que les rayons cathodiques.

3º Les rayons γ sont des rayons pénétrants insensibles à l'action du
champ magnétique et comparables aux rayons de Röntgen.

Les rayons d'un même groupe peuvent avoir un pouvoir de pénétration qui
varie dans des limites très étendues, comme cela a été prouvé pour les
rayons β.

Imaginons l'expérience suivante: le radium R est placé au fond d'une
petite cavité profonde creusée dans un bloc de plomb P (_fig._ 4). Un
faisceau de rayons rectiligne et peu épanoui s'échappe de la cuve.
Supposons que, dans la région qui entoure la cuve, on établisse un champ
magnétique uniforme, très intense, normal au plan de la figure et dirigé
vers l'arrière de ce plan. Les trois groupes de rayons α, β, γ se
trouveront séparés. Les rayons γ peu intenses continuent leur trajet
rectiligne sans trace de déviation. Les rayons β sont déviés à la façon
de rayons cathodiques et décrivent dans le plan de la figure des
trajectoires circulaires dont le rayon varie dans des limites étendues.
Si la cuve est placée sur une plaque photographique AC, la portion BC
de la plaque qui reçoit les rayons β est impressionnée. Enfin, les
rayons α forment un faisceau très intense qui est dévié légèrement et
qui est assez rapidement absorbé par l'air. Ces rayons décrivent, dans
le plan de la figure, une trajectoire dont le rayon de courbure est très
grand, le sens de la déviation étant l'inverse de celui qui a lieu pour
les rayons β.

[Illustration: Fig. 4.]

Si l'on recouvre la cuve d'un écran mince en aluminium, (0mm,1
d'épaisseur), les rayons α sont en très grande partie supprimés, les
rayons β le sont bien moins et les rayons γ ne semblent pas absorbés
notablement.

L'expérience que je viens de décrire n'a pas été réalisée sous cette
forme, et l'on verra dans la suite quelles sont les expériences qui
montrent l'action du champ magnétique sur les divers groupes de rayons.


_Action du champ magnétique._--On a vu que les rayons émis par les
substances radioactives ont un grand nombre de propriétés communes aux
rayons cathodiques et aux rayons Röntgen. Aussi bien les rayons
cathodiques que les rayons Röntgen ionisent l'air, agissent sur les
plaques photographiques, excitent la fluorescence, n'éprouvent pas de
réflexion régulière. Mais les rayons cathodiques diffèrent des rayons
Röntgen en ce qu'ils sont déviés de leur trajet rectiligne par l'action
du champ magnétique et en ce qu'ils transportent des charges
d'électricité négative.

Le fait que le champ magnétique agit sur les rayons émis par les
substances radioactives a été découvert presque simultanément par MM.
Giesel, Meyer et von Schweidler et Becquerel[40]. Ces physiciens ont
reconnu que les rayons des substances radioactives sont déviés par le
champ magnétique de la même façon et dans le même sens que les rayons
cathodiques; leurs observations se rapportaient aux rayons β.

  [40] GIESEL, _Wied. Ann._, 2 novembre 1899.--MEYER et VON SCHWEIDLER,
  _Acad. Anzeiger Wien_, 3 et 9 novembre 1899.--BECQUEREL, _Comptes
  rendus_, 11 décembre 1899.

M. Curie a montré que le rayonnement du radium comporte deux groupes de
rayons bien distincts, dont l'un est facilement dévié par le champ
magnétique (rayons β) alors que l'autre reste insensible à l'action de
ce champ (rayons α et γ dont l'ensemble était désigné par le nom de
rayons non déviables)[41].

  [41] P. CURIE, _Comptes rendus_, 8 janvier 1900.

M. Becquerel n'a pas observé d'émission de rayons genre cathodique par
les échantillons de polonium préparés par nous. C'est, au contraire, sur
un échantillon de polonium, préparé par lui, que M. Giesel a observé
pour la première fois l'effet du champ magnétique. De tous les
échantillons de polonium, préparés par nous, aucun n'a jamais donné lieu
à une émission de rayons genre cathodique.

Le polonium de M. Giesel n'émet des rayons genre cathodique que quand il
est récemment préparé, et il est probable que l'émission est due au
phénomène de radioactivité induite dont il sera question plus loin.

Voici les expériences qui prouvent qu'une partie du rayonnement du
radium et une partie seulement est constituée par des rayons facilement
déviables (rayons β). Ces expériences ont été faites par la méthode
électrique[42].

  [42] P. CURIE, _Comptes rendus_, 8 janvier 1900.

[Illustration: Fig. 5.]

Le corps radioactif (_fig._ 5) envoie des radiations suivant la
direction AD entre les plateaux P et P'. Le plateau P est maintenu au
potentiel de 500 volts, le plateau P' est relié à un électromètre et à
un quartz piézoélectrique. On mesure l'intensité du courant qui passe
dans l'air sous l'influence des radiations. On peut à volonté établir le
champ magnétique d'un électro-aimant normalement au plan de la figure
dans toute la région EEEE. Si les rayons sont déviés, même faiblement,
ils ne pénètrent plus entre les plateaux, et le courant est supprimé.
La région où passent les rayons est entourée par les masses de plomb B,
B', B" et par les armatures de l'électro-aimant; quand les rayons sont
déviés, ils sont absorbés par les masses de plomb B et B'.

Les résultats obtenus dépendent essentiellement de la distance AD du
corps radiant A à l'entrée du condensateur en D. Si la distance AD est
assez grande (supérieure à 7cm), la plus grande partie (90 pour 100
environ) des rayons du radium qui arrivent au condensateur sont déviés
et supprimés pour un champ de 2500 unités. Ces rayons sont des rayons β.
Si la distance AD est plus faible que 65mm, une partie moins importante
des rayons est déviée par l'action du champ; cette partie est d'ailleurs
déjà complètement déviée par un champ de 2500 unités, et la proportion
de rayons supprimés n'augmente pas quand on fait croître le champ de
2500 à 7000 unités.

La proportion des rayons non supprimés par le champ est d'autant plus
grande que la distance AD entre le corps radiant et le condensateur est
plus petite. Pour les distances faibles les rayons qui peuvent être
déviés facilement ne constituent plus qu'une très faible fraction du
rayonnement total.

Les rayons pénétrants sont donc, en majeure partie, des rayons déviables
genre cathodique (rayons β).

Avec le dispositif expérimental qui vient d'être décrit, l'action du
champ magnétique sur les rayons α ne pouvait guère être observée pour
les champs employés. Le rayonnement très important, en apparence non
déviable, observé à petite distance de la source radiante, était
constitué par les rayons α; le rayonnement non déviable observé à grande
distance était constitué par les rayons γ.

Lorsque l'on tamise le faisceau au travers d'une lame absorbante
(aluminium ou papier noir), les rayons qui passent sont presque tous
déviés par le champ, de telle sorte qu'à l'aide de l'écran et du champ
magnétique presque tout le rayonnement est supprimé dans le
condensateur, ce qui reste n'étant alors dû qu'aux rayons γ, dont la
proportion est faible. Quant aux rayons α, ils sont absorbés par
l'écran.

Une lame d'aluminium de 1/100 de millimètre d'épaisseur suffit pour
supprimer presque tous les rayons difficilement déviables, quand la
substance est assez loin du condensateur; pour des distances plus
petites (34mm et 51mm), deux feuilles d'aluminium au 1/100 sont
nécessaires pour obtenir ce résultat.

On a fait des mesures semblables sur quatre substances radifères
(chlorures ou carbonates) d'activité très différente; les résultats
obtenus ont été très analogues.

On peut remarquer que, pour tous les échantillons, les rayons pénétrants
déviables à l'aimant (rayons β) ne sont qu'une faible partie du
rayonnement total; ils n'interviennent que pour une faible part dans les
mesures où l'on utilise le rayonnement intégral pour produire la
conductibilité de l'air.

On peut étudier la radiation émise par le polonium par la méthode
électrique. Quand on fait varier la distance AD du polonium au
condensateur, on n'observe d'abord aucun courant tant que la distance
est assez grande; quand on rapproche le polonium, on observe que, pour
une certaine distance qui était de 4cm pour l'échantillon étudié, le
rayonnement se fait très brusquement sentir avec une assez grande
intensité; le courant augmente ensuite régulièrement si l'on continue à
rapprocher le polonium, mais le champ magnétique ne produit pas d'effet
appréciable dans ces conditions. Il semble que le rayonnement du
polonium soit délimité dans l'espace et dépasse à peine dans l'air une
sorte de gaine entourant la substance sur l'épaisseur de quelques
centimètres.

Il convient de faire des réserves générales importantes sur la
signification des expériences que je viens de décrire. Quand j'indique
la proportion des rayons déviés par l'aimant, il s'agit seulement des
radiations susceptibles d'actionner un courant dans le condensateur. En
employant comme réactif des rayons de Becquerel la fluorescence ou
l'action sur les plaques photographiques, la proportion serait
probablement différente, une mesure d'intensité n'ayant généralement un
sens que pour la méthode de mesures employée.

Les rayons du polonium sont des rayons du genre α. Dans les expériences
que je viens de décrire, on n'a observé aucun effet du champ magnétique
sur ces rayons, mais le dispositif expérimental était tel qu'une faible
déviation passait inaperçue.

Des expériences faites par la méthode radiographique ont confirmé les
résultats de celles qui précèdent. En employant le radium comme source
radiante, et en recevant l'impression sur une plaque parallèle au
faisceau primitif et normale au champ, on obtient la trace très nette de
deux faisceaux séparés par l'action du champ, l'un dévié, l'autre non
dévié. Les rayons β constituent le faisceau dévié; les rayons α étant
peu déviés se confondent sensiblement avec le faisceau non dévié des
rayons γ.


_Rayons déviables β_.--Il résultait des expériences de MM. Giesel et de
MM. Meyer et von Schweidler que le rayonnement des corps radioactifs est
au moins en partie dévié par un champ magnétique, et que la déviation se
fait comme pour les rayons cathodiques. M. Becquerel a étudié l'action
du champ sur les rayons par la méthode radiographique[43]. Le dispositif
expérimental employé était celui de la figure 4. Le radium était placé
dans la cuve en plomb P, et cette cuve était posée sur la face sensible
d'une plaque photographique AC enveloppée de papier noir. Le tout était
placé entre les pôles d'un électro-aimant, le champ magnétique étant
normal au plan de la figure.

  [43] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXX, p. 206, 372, 810.

Si le champ est dirigé vers l'arrière de ce plan, la partie BC de la
plaque se trouve impressionnée par des rayons qui, ayant décrit des
trajectoires circulaires, sont rabattus sur la plaque et viennent la
couper à angle droit. Ces rayons sont des rayons β.

M. Becquerel a montré que l'impression constitue une large bande
diffuse, véritable spectre continu, montrant que le faisceau de rayons
déviables émis par la source est constitué par une infinité de
radiations inégalement déviables. Si l'on recouvre la gélatine de la
plaque de divers écrans absorbants (papier, verre, métaux), une portion
du spectre se trouve supprimée, et l'on constate que les rayons les plus
déviés par le champ magnétique, autrement dit ceux qui donnent la plus
petite valeur du rayon de la trajectoire circulaire, sont le plus
fortement absorbés. Pour chaque écran l'impression sur la plaque ne
commence qu'à une certaine distance de la source radiante, cette
distance étant d'autant plus grande que l'écran est plus absorbant.


_Charge des rayons déviables._--Les rayons cathodiques sont, comme l'a
montré M. Perrin, chargés d'électricité négative[44]. De plus ils
peuvent, d'après les expériences de M. Perrin et de M. Lenard[45],
transporter leur charge à travers des enveloppes métalliques réunies à
la terre et à travers des lames isolantes. En tout point, où les rayons
cathodiques sont absorbés, se fait un dégagement continu d'électricité
négative. Nous avons constaté qu'il en est de même pour les rayons
déviables β du radium. _Les rayons déviables β du radium sont chargés
d'électricité négative_[46].

  [44] _Comptes rendus_, t. CXXI, p. 1130. _Annales de Chimie et de
  Physique_, t. II, 1897.

  [45] LENARD, _Wied. Ann._, t. LXIV, p. 279.

  [46] M. et Mme CURIE, _Comptes rendus_, 5 mars 1900.

  Étalons la substance radioactive sur l'un des plateaux d'un
  condensateur, ce plateau étant relié métalliquement à la terre; le
  second plateau est relié à un électromètre, il reçoit et absorbe les
  rayons émis par la substance. Si les rayons sont chargés, on doit
  observer une arrivée continue d'électricité à l'électromètre. Cette
  expérience, réalisée dans l'air, ne nous a pas permis de déceler une
  charge des rayons, mais l'expérience ainsi faite n'est pas sensible.
  L'air entre les plateaux étant rendu conducteur par les rayons,
  l'électromètre n'est plus isolé et ne peut accuser que des charges
  assez fortes.

  Pour que les rayons α ne puissent apporter de trouble dans
  l'expérience, on peut les supprimer en recouvrant la source radiante
  d'un écran métallique mince; le résultat de l'expérience n'est pas
  modifié[47].

  [47] A vrai dire, dans ces expériences, on observe toujours une
  déviation à l'électromètre, mais il est facile de se rendre compte que
  ce déplacement est un effet de la force électromotrice de contact qui
  existe entre le plateau relié à l'électromètre et les conducteurs
  voisins; cette force électromotrice fait dévier l'électromètre, grâce
  à la conductibilité de l'air soumis au rayonnement du radium.

Nous avons sans plus de succès répété cette expérience dans l'air en
faisant pénétrer les rayons dans l'intérieur d'un cylindre de Faraday en
relation avec l'électromètre[48].

  [48] Le dispositif du cylindre de Faraday n'est pas nécessaire, mais
  il pourrait présenter quelques avantages dans le cas où il se
  produirait une forte diffusion des rayons par les parois frappées. On
  pourrait espérer ainsi recueillir et utiliser ces rayons diffusés,
  s'il y en a.

On pouvait déjà se rendre compte, d'après les expériences qui précèdent,
que la charge des rayons du produit radiant employé était faible.

Pour constater un faible dégagement d'électricité sur le conducteur qui
absorbe les rayons, il faut que ce conducteur soit bien isolé
électriquement; pour obtenir ce résultat, il est nécessaire de le mettre
à l'abri de l'air, soit en le plaçant dans un tube avec un vide très
parfait, soit en l'entourant d'un bon diélectrique solide. C'est ce
dernier dispositif que nous avons employé.

Un disque conducteur MM (_fig._ 6) est relié par la tige métallique _t_
à l'électromètre; disque et tige sont complètement entourés de matière
isolante _iiii_; le tout est recouvert d'une enveloppe métallique EEEE
qui est en communication électrique avec la terre. Sur l'une des faces
du disque, l'isolant _pp_ et l'enveloppe métallique sont très minces.
C'est cette face qui est exposée au rayonnement du sel de baryum
radifère R, placé à l'extérieur dans une auge en plomb[49]. Les rayons
émis par le radium traversent l'enveloppe métallique et la lame isolante
_pp_, et sont absorbés par le disque métallique MM. Celui-ci est alors
le siège d'un dégagement continu et constant d'électricité négative que
l'on constate à l'électromètre et que l'on mesure à l'aide du quartz
piézoélectrique.

  [49] L'enveloppe isolante doit être parfaitement continue. Toute
  fissure remplie d'air allant du conducteur intérieur jusqu'à
  l'enveloppe métallique est une cause de courant dû aux forces
  électromotrices de contact utilisant la conductibilité de l'air sous
  l'action du radium.

[Illustration: Fig. 6.]

Le courant ainsi créé est très faible. Avec du chlorure de baryum
radifère très actif formant une couche de 2cm2,5 de surface et de
0cm,2 d'épaisseur, on obtient un courant de l'ordre de grandeur de
10^{-11} ampère, les rayons utilisés ayant traversé, avant d'être
absorbés par le disque MM, une épaisseur d'aluminium de 0mm,01 et une
épaisseur d'ébonite de 0mm,3.

Nous avons employé successivement du plomb, du cuivre et du zinc pour le
disque MM, de l'ébonite et de la paraffine pour l'isolant; les résultats
obtenus ont été les mêmes.

Le courant diminue quand on éloigne la source radiante R, ou quand on
emploie un produit moins actif.

Nous avons encore obtenu les mêmes résultats en remplaçant le disque MM
par un cylindre de Faraday rempli d'air, mais enveloppé extérieurement
par une matière isolante. L'ouverture du cylindre, fermée par la plaque
isolante mince _pp_, était alors en face de la source radiante.

Enfin nous avons fait l'expérience inverse, qui consiste à placer l'auge
de plomb avec le radium au milieu de la matière isolante et en relation
avec l'électromètre (_fig._ 7), le tout étant enveloppé par l'enceinte
métallique reliée à la terre.

[Illustration: Fig. 7.]

Dans ces conditions, on observe à l'électromètre que le radium prend une
charge positive et égale en grandeur à la charge négative de la première
expérience. Les rayons du radium traversent la plaque diélectrique mince
_pp_ et quittent le conducteur intérieur en emportant de l'électricité
négative.

Les rayons α du radium n'interviennent pas dans ces expériences, étant
absorbés presque totalement par une épaisseur extrêmement faible de
matière. La méthode qui vient d'être décrite ne convient pas non plus
pour l'étude de la charge des rayons du polonium, ces rayons étant
également très peu pénétrants. Nous n'avons observé aucun indice de
charge avec du polonium, qui émet seulement des rayons α; mais, pour la
raison qui précède, on ne peut tirer de cette expérience aucune
conclusion.

Ainsi, dans le cas des rayons déviables β du radium, comme dans le cas
des rayons cathodiques, les rayons transportent de l'électricité. Or,
jusqu'ici on n'a jamais reconnu l'existence de charges électriques non
liées à la matière. On est donc amené à se servir, dans l'étude de
l'émission des rayons déviables β du radium, de la même théorie que
celle actuellement en usage pour l'étude des rayons cathodiques. Dans
cette théorie balistique, qui a été formulée par Sir W. Crookes, puis
développée et complétée par M. J.-J. Thompson, les rayons cathodiques
sont constitués par des particules extrêmement ténues qui sont lancées à
partir de la cathode avec une très grande vitesse, et qui sont chargées
d'électricité négative. On peut de même concevoir que le radium envoie
dans l'espace des particules chargées négativement.

Un échantillon de radium renfermé dans une enveloppe solide, mince,
parfaitement isolante, doit se charger spontanément à un potentiel très
élevé. Dans l'hypothèse balistique le potentiel augmenterait, jusqu'à ce
que la différence de potentiel avec les conducteurs environnants devînt
suffisante pour empêcher l'éloignement des particules électrisées émises
et amener leur retour à la source radiante.

Nous avons réalisé par hasard l'expérience dont il est question ici. Un
échantillon de radium très actif était enfermé depuis longtemps dans une
ampoule de verre. Pour ouvrir l'ampoule, nous avons fait avec un couteau
à verre un trait sur le verre. A ce moment nous avons entendu nettement
le bruit d'une étincelle, et en observant ensuite l'ampoule à la loupe,
nous avons aperçu que le verre avait été perforé par une étincelle à
l'endroit où il s'était trouvé aminci par le trait. Le phénomène qui
s'est produit là est exactement comparable à la rupture du verre d'une
bouteille de Leyde trop chargée.

Le même phénomène s'est reproduit avec une autre ampoule. De plus, au
moment où l'étincelle a éclaté, M. Curie qui tenait l'ampoule ressentit
dans les doigts la secousse électrique due à la décharge.

Certains verres ont de bonnes propriétés isolantes. Si l'on enferme le
radium dans une ampoule de verre scellée et bien isolante, on peut
s'attendre à ce que cette ampoule à un moment donné se perce
spontanément.

_Le radium est le premier exemple d'un corps qui se charge spontanément
d'électricité._


_Action du champ électrique sur les rayons déviables_ β _du
radium_.--Les rayons déviables β du radium étant assimilés à des rayons
cathodiques doivent être déviés par un champ électrique de la même façon
que ces derniers, c'est-à-dire comme le serait une particule matérielle
chargée négativement et lancée dans l'espace avec une grande vitesse.
L'existence de cette déviation a été montrée, d'une part, par M.
Dorn[50], d'autre part, par M. Becquerel[51].

  [50] DORN, _Abh. Halle_, mars 1900.

  [51] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXX, p. 819.

Considérons un rayon qui traverse l'espace situé entre les deux plateaux
d'un condensateur. Supposons la direction du rayon parallèle aux
plateaux. Quand on établit entre ces derniers un champ électrique, le
rayon est soumis à l'action de ce champ uniforme sur toute la longueur
du trajet dans le condensateur, soit _l_. En vertu de cette action le
rayon est dévié vers le plateau positif et décrit un arc de parabole; en
sortant du champ il continue son chemin en ligne droite suivant la
tangente à l'arc de parabole au point de sortie. On peut recevoir le
rayon sur une plaque photographique normale à sa direction primitive. On
observe l'impression produite sur la plaque quand le champ est nul et
quand le champ a une valeur connue, et l'on déduit de là la valeur de la
déviation δ, qui est la distance des points, où la nouvelle direction du
rayon et sa direction primitive rencontrent un même plan normal à la
direction primitive. Si _h_ est la distance de ce plan au condensateur,
c'est-à-dire à la limite du champ, on a, par un calcul simple,

       _e_F_l_(_l_/2 + _h_)
  δ = ---------------------,
             _mv_^2

_m_ étant la masse de la particule en mouvement, _e_ sa charge, _v_ sa
vitesse et F la valeur du champ.

Les expériences de M. Becquerel lui ont permis de donner une valeur
approchée de δ.


_Rapport de la charge à la masse pour une particule, chargée
négativement, émise par le radium._--Quand une particule matérielle,
ayant la masse _m_ et la charge négative _e_, est lancée avec une
vitesse _v_ dans un champ magnétique uniforme normal à sa vitesse
initiale, cette particule décrit dans un plan normal au champ et passant
par sa vitesse initiale un arc de cercle de rayon ρ tel que, H étant la
valeur du champ, on a la relation

        _m_
  Hρ = ----- _v_.
        _e_

Si l'on a mesuré pour un même rayon la déviation électrique δ et le
rayon de courbure ρ dans un champ magnétique, on pourra, de ces deux
expériences, tirer les valeurs du rapport _e_/_m_ de la vitesse _v_.

Les expériences de M. Becquerel ont fourni une première indication à ce
sujet. Elles ont donné pour le rapport _e_/_m_ une valeur approchée
égale à 10^7 unités électromagnétiques absolues, et pour _v_ une
grandeur égale à 1,6 × 10^{10}. Ces valeurs sont du même ordre de
grandeur que pour les rayons cathodiques.

Des expériences précises ont été faites sur le même sujet par M.
Kaufmann[52]. Ce physicien a soumis un faisceau très étroit de rayons du
radium à l'action simultanée d'un champ électrique et d'un champ
magnétique, les deux champs étant uniformes et ayant une même direction,
normale à la direction primitive du faisceau. L'impression produite sur
une plaque normale au faisceau primitif et placée au-dessus des limites
du champ par rapport à la source prend la forme d'une courbe, dont
chaque point correspond à l'un des rayons du faisceau primitif
hétérogène. Les rayons les plus pénétrants et les moins déviables sont
d'ailleurs ceux dont la vitesse est la plus grande.

[52] KAUFMANN, _Nachrichten d. k. Gesell. d. Wiss. zu Gœttingen_, 1901,
Heft 2.

Il résulte des expériences de M. Kaufmann que pour les rayons du radium,
dont la vitesse est notablement supérieure à celle des rayons
cathodiques, le rapport _e_/_m_ va en diminuant quand la vitesse
augmente.

D'après les travaux de J.-J. Thomson et de Townsend[53] nous devons
admettre que la particule en mouvement, qui constitue le rayon, possède
une charge _e_ égale à celle transportée par un atome d'hydrogène dans
l'électrolyse, cette charge étant la même pour tous les rayons. On est
donc conduit à conclure que la masse de la particule _m_ va en
augmentant quand la vitesse augmente.

  [53] THOMSON, _Phil. Mag._, t. XLVI, 1898.--TOWNSEND, _Phil. Trans._,
  t. CXCV, 1901.

Or, des considérations théoriques conduisent à concevoir que l'inertie
de la particule est précisément due à son état de charge en mouvement,
la vitesse d'une charge électrique en mouvement ne pouvant être modifiée
sans dépense d'énergie. Autrement dit, l'inertie de la particule est
d'origine électromagnétique, et la masse de la particule est au moins en
partie une masse apparente ou masse électromagnétique. M. Abraham[54] va
plus loin et suppose que la masse de la particule est entièrement une
masse électromagnétique. Si dans cette hypothèse on calcule la valeur de
cette masse _m_ pour une vitesse connue _v_, on trouve que _m_ tend vers
l'infini quand _v_ tend vers la vitesse de la lumière, et que _m_ tend
vers une valeur constante quand la vitesse _v_ est très inférieure à
celle de la lumière. Les expériences de M. Kaufmann sont en accord avec
les résultats de cette théorie dont l'importance est grande, puisqu'elle
permet de prévoir la possibilité d'établir les bases de la mécanique sur
la dynamique de petits centres matériels chargés en état de
mouvement[55].

[54] ABRAHAM, _Nachrichten d. k. Gesell. d. Wiss. zu Gœttingen_, 1902,
Heft 1.

  [55] Quelques développements sur cette question ainsi qu'une étude
  très complète des centres matériels chargés (électrons ou corpuscules)
  et les références des travaux relatifs se trouvent dans la Thèse de M.
  Langevin.

Voici les nombres obtenus par M. Kaufmann pour _e_/_m_ et _v_:

          _e_
        -------
          _m_
        unités                    cm
  électromagnétiques.        _v_ ----.
                                  sec

     1,865 × 10^7          0,7  × 10^10   { pour les rayons
                                          {   cathodiques.
     1,31  × 10^7          2,36 × 10^10   }
     1,17    »             2,48    »      } pour les rayons du
     0,97    »             2,59    »      }   radium (Kaufmann).
     0,77    »             2,72    »      }
     0,63    »             2,83    »      }

M. Kaufmann conclut de la comparaison de ses expériences avec la
théorie, que la valeur limite du rapport _e_/_m_ pour les rayons du
radium de vitesse relativement faible serait la même que la valeur de
_e_/_m_ pour les rayons cathodiques.

Les expériences les plus complètes de M. Kaufmann ont été faites avec un
grain minuscule de chlorure de radium pur, que nous avons mis à sa
disposition.

D'après les expériences de M. Kaufmann certains rayons β du radium
possèdent une vitesse très voisine de celle de la lumière. On comprend
que ces rayons si rapides puissent jouir d'un pouvoir pénétrant très
grand vis-à-vis de la matière.


_Action du champ magnétique sur les rayons α._--Dans un travail récent,
M. Rutherford a annoncé[56] que, dans un champ magnétique ou électrique
puissant, les rayons α du radium sont légèrement déviés à la façon de
particules électrisées positivement et animées d'une grande vitesse. M.
Rutherford conclut de ses expériences que la vitesse des rayons α est
de l'ordre de grandeur 2,5 × 10^9 cm/sec et que le rapport _e_/_m_ pour
ces rayons est de l'ordre de grandeur 6 × 10^3, soit 10^4 fois plus
grand que pour les rayons déviables β. On verra plus loin que ces
conclusions de M. Rutherford sont en accord avec les propriétés
antérieurement connues du rayonnement α, et qu'elles rendent compte, au
moins en partie, de la loi d'absorption de ce rayonnement.

  [56] RUTHERFORD, _Physik. Zeitschrift_, 15 janvier 1903.

Les expériences de M. Rutherford ont été confirmées par M. Becquerel. M.
Becquerel a montré, de plus, que les rayons du polonium se comportent
dans un champ magnétique comme les rayons α du radium et qu'ils semblent
prendre, à champ égal, la même courbure que ces derniers. Il résulte
aussi des expériences de M. Becquerel que les rayons α ne semblent pas
former de spectre magnétique, mais se comportent plutôt comme un
rayonnement homogène, tous les rayons étant également déviés[57].

  [57] BECQUEREL, _Comptes rendus_ des 26 janvier et 16 février 1903.

M. Des Coudres a fait une mesure de la déviation électrique et de la
déviation magnétique des rayons α du radium dans le vide. Il a trouvé
pour la vitesse de ces rayons _v_ = 1,65 × 10^9 cm/sec et pour le
rapport de la charge à la masse _e_/_m_ = 6400 en unités
électromagnétiques[58]. La vitesse des rayons α est donc environ 20 fois
plus faible que celle de la lumière. Le rapport _e_/_m_ est du même
ordre de grandeur que celui que l'on trouve pour l'hydrogène dans
l'électrolyse: _e_/_m_ = 9650. Si donc on admet que la charge de chaque
projectile est la même que celle d'un atome d'hydrogène dans
l'électrolyse, on en conclut que la masse de ce projectile est du même
ordre de grandeur que celle d'un atome d'hydrogène.

  [58] DES COUDRES, _Physik. Zeitschrift._, 1er juin 1903.

Or nous venons de voir que, pour les rayons cathodiques et pour les
rayons β du radium les plus lents, le rapport _e_/_m_ est égal à 1,865 ×
10^7; ce rapport est donc environ 2000 fois plus grand que celui obtenu
dans l'électrolyse. La charge de la particule chargée négativement étant
supposée la même que celle d'un atome d'hydrogène, sa masse limite pour
les vitesses relativement faibles serait donc environ 2000 fois plus
petite que celle d'un atome d'hydrogène.

Les projectiles qui constituent les rayons β sont donc à la fois
beaucoup plus petits et animés d'une vitesse plus grande que ceux qui
constituent les rayons α. On comprend alors facilement que les premiers
possèdent un pouvoir pénétrant bien plus grand que les seconds.


_Action du champ magnétique sur les rayons des autres substances
radioactives._--On vient de voir que le radium émet des rayons α
assimilables aux rayons canaux, des rayons β assimilables aux rayons
cathodiques et des rayons pénétrants et non déviables γ. Le polonium
n'émet que des rayons α. Parmi les autres substances radioactives,
l'actinium semble se comporter comme le radium, mais l'étude du
rayonnement de ce corps n'est pas encore aussi avancée que celle du
rayonnement du radium. Quant aux substances faiblement radioactives, on
sait aujourd'hui que l'uranium et le thorium émettent aussi bien des
rayons α que des rayons déviables β (Becquerel, Rutherford).


_Proportion des rayons déviables_ β _dans le rayonnement du
radium_.--Comme je l'ai déjà dit, la proportion des rayons β va en
augmentant, à mesure qu'on s'éloigne de la source radiante. Toutefois,
ces rayons ne se montrent jamais seuls, et pour les grandes distances
on observe aussi toujours la présence de rayons γ. La présence de rayons
non déviables très pénétrants dans le rayonnement du radium a été, pour
la première fois, observée par M. Villard[59]. Ces rayons ne constituent
qu'une faible partie du rayonnement mesuré par la méthode électrique, et
leur présence nous avait échappé dans nos premières expériences, de
sorte que nous croyions alors à tort que le rayonnement à grande
distance ne contenait que des rayons déviables.

  [59] VILLARD, _Comptes rendus_, t. CXXX, p. 1010.

Voici les résultats numériques obtenus dans des expériences faites par
la méthode électrique avec un appareil analogue à celui de la figure 5.
Le radium n'était séparé du condensateur que par l'air ambiant. Je
désigne par _d_ la distance de la source radiante au condensateur. En
supposant égal à 100 le courant obtenu sans champ magnétique pour chaque
distance, les nombres de la deuxième ligne indiquent le courant qui
subsiste quand le champ agit. Ces nombres peuvent être considérés comme
donnant le pourcentage de l'ensemble des rayons α et γ, la déviation des
rayons α n'ayant guère pu être observée avec le dispositif employé.

Aux grandes distances on n'a plus de rayons α, et le rayonnement non
dévié est alors du genre γ seulement.

Expériences faites à petite distance:

  _d_ en centimètres.                  3,4     5,1     6,0     6,5
  Pour 100 de rayons non déviés.      74      56      33      11

Expériences faites aux grandes distances, avec un produit
considérablement plus actif que celui qui avait servi pour la série
précédente:

  _d_ en centimètres.             14  30  53  80  98  124  157
  Pour 100 de rayons déviés.      12  14  17  14  16   14   11

On voit, qu'à partir d'une certaine distance, la proportion des rayons
non déviés dans le rayonnement est approximativement constante. Ces
rayons appartiennent probablement tous à l'espèce γ. Il n'y a pas à
tenir compte outre mesure des irrégularités dans les nombres de la
seconde ligne, si l'on envisage que l'intensité totale du courant dans
les deux expériences extrêmes était dans le rapport de 660 à 10. Les
mesures ont pu être poursuivies jusqu'à une distance de 1m,57 de la
source radiante, et nous pourrions aller encore plus loin actuellement.

Voici une autre série d'expériences, dans lesquelles le radium était
enfermé dans un tube de verre très étroit, placé au-dessous du
condensateur et parallèlement aux plateaux. Les rayons émis traversaient
une certaine épaisseur de verre et d'air, avant d'entrer dans le
condensateur.

  _d_ en centimètres.    2,5  3,3  4,1  5,9  7,5  9,6  11,3  13,9  17,2
  Pour 100 de rayons
  non dévies.           33   33   21   16   14   10     9     9    10

Comme dans les expériences précédentes, les nombres de la seconde ligne
tendent vers une valeur constante quand la distance _d_ croît, mais la
limite est sensiblement atteinte pour des distances plus petites que
dans les séries précédentes, parce que les rayons α ont été plus
fortement absorbés par le verre que les rayons β et γ.

Voici une autre expérience qui montre qu'une lame d'aluminium mince
(épaisseur 0mm,01) absorbe principalement les rayons α. Le produit étant
placé à 5cm du condensateur, on trouve en faisant agir le champ
magnétique que la proportion des rayons autres que β est de 71 pour 100.
Le même produit étant recouvert de la lame d'aluminium, et la distance
restant la même, on trouve que le rayonnement transmis est presque
totalement dévié par le champ magnétique, les rayons α ayant été
absorbés par la lame. On obtient le même résultat en employant le
papier comme écran absorbant.

La plus grosse partie du rayonnement du radium est formée par des rayons
α qui sont probablement émis surtout par la couche superficielle de la
matière radiante. Quand on fait varier l'épaisseur de la couche de la
matière radiante, l'intensité du courant augmente avec cette épaisseur;
l'augmentation n'est pas proportionnelle à l'accroissement d'épaisseur
pour la totalité du rayonnement; elle est d'ailleurs plus notable sur
les rayons β que sur les rayons α, de sorte que la proportion de rayons
β va en croissant avec l'épaisseur de la couche active. La source
radiante étant placée à une distance de 5cm du condensateur, on trouve
que, pour une épaisseur égale à 0mm,4 de la couche active, le
rayonnement total est donné par le nombre 28 et la proportion des rayons
β est de 29 pour 100. En donnant à la couche active l'épaisseur de 2mm,
soit 5 fois plus grande, on obtient un rayonnement total égal à 102 et
une proportion de rayons déviables β égale à 45 pour 100. Le rayonnement
total qui subsiste à cette distance a donc été augmenté dans le rapport
3,6 et le rayonnement déviable β est devenu environ 5 fois plus fort.

Les expériences précédentes ont été faites par la méthode électrique.
Quand on opère par la méthode radiographique, certains résultats
semblent, en apparence, être en contradiction avec ce qui précède. Dans
les expériences de M. Villard, un faisceau de rayons du radium soumis à
l'action d'un champ magnétique était reçu sur une pile de plaques
photographiques. Le faisceau non déviable et pénétrant γ traversait
toutes les plaques et marquait sa trace sur chacune d'elles. Le faisceau
dévié β produisait une impression sur la première plaque seulement. Ce
faisceau paraissait donc ne point contenir de rayons de grande
pénétration.

Au contraire, dans nos expériences, un faisceau qui se propage dans
l'air contient aux plus grandes distances accessibles à l'observation
9/10 environ de rayons déviables β, et il en est encore de même, quand
la source radiante est enfermée dans une petite ampoule de verre
scellée. Dans les expériences de M. Villard, ces rayons déviables et
pénétrants β n'impressionnent pas les plaques photographiques placées au
delà de la première, parce qu'ils sont en grande partie diffusés dans
tous les sens par le premier obstacle solide rencontré et cessent de
former un faisceau. Dans nos expériences, les rayons émis par le radium
et transmis par le verre de l'ampoule étaient probablement aussi
diffusés par le verre, mais l'ampoule étant très petite, fonctionnait
alors elle-même comme une source de rayons déviables β partant de sa
surface, et nous avons pu observer ces derniers jusqu'à une grande
distance de l'ampoule.

Les rayons cathodiques des tubes de Crookes ne peuvent traverser que des
écrans très minces (écrans d'aluminium jusqu'à 0mm,01 d'épaisseur). Un
faisceau de rayons qui arrive normalement sur l'écran est diffusé dans
tous les sens; mais la diffusion est d'autant moins importante que
l'écran est plus mince, et pour des écrans très minces il existe un
faisceau sortant qui est sensiblement le prolongement du faisceau
incident[60].

  [60] DES COUDRES, _Physik. Zeitschrift_, novembre 1902.

Les rayons déviables β du radium se comportent d'une manière analogue,
mais le faisceau déviable transmis éprouve, à épaisseur d'écran égale,
une modification beaucoup moins profonde. D'après les expériences de M.
Becquerel, les rayons β très fortement déviables du radium (ceux dont la
vitesse est relativement faible) sont fortement diffusés par un écran
d'aluminium de 0mm,1 d'épaisseur; mais les rayons pénétrants et peu
déviables (rayons genre cathodique de grande vitesse) traversent ce
même écran sans aucune diffusion sensible, et sans que le faisceau
qu'ils constituent soit déformé, et cela quelle que soit l'inclinaison
de l'écran par rapport au faisceau. Les rayons β de grande vitesse
traversent sans diffusion une épaisseur bien plus grande de paraffine
(quelques centimètres), et l'on peut suivre dans celle-ci la courbure du
faisceau produite par le champ magnétique. Plus l'écran est épais et
plus sa matière est absorbante, plus le faisceau déviable primitif est
altéré, parce que, à mesure que l'épaisseur de l'écran croît, la
diffusion commence à se faire sentir sur de nouveaux groupes de rayons
de plus en plus pénétrants.

L'air produit sur les rayons β du radium qui le traversent une
diffusion, qui est très sensible pour les rayons fortement déviables,
mais qui est cependant bien moins importante que celle qui est due à des
épaisseurs égales de matières solides traversées. C'est pourquoi les
rayons déviables β du radium se propagent dans l'air à de grandes
distances.


_Pouvoir pénétrant du rayonnement des corps radioactifs._--Dès le début
des recherches sur les corps radioactifs, on s'est préoccupé de
l'absorption produite par divers écrans sur les rayons émis par ces
substances. J'ai donné dans une première Note relative à ce sujet[61]
plusieurs nombres cités au début de ce travail indiquant la pénétration
relative des rayons uraniques et thoriques. M. Rutherford a étudié plus
spécialement la radiation uranique[62] et prouvé qu'elle était
hétérogène. M. Owens a conclu de même pour les rayons thoriques[63].
Quand vint ensuite la découverte des substances fortement radioactives,
le pouvoir pénétrant de leurs rayons fut aussitôt étudié par divers
physiciens (Becquerel, Meyer et von Schweidler, Curie, Rutherford). Les
premières observations mirent en évidence l'hétérogénéité du rayonnement
qui semble être un phénomène général et commun aux substances
radioactives[64]. On se trouve là en présence de sources, qui émettent
un ensemble de radiations, dont chacune a un pouvoir pénétrant qui lui
est propre. La question se complique encore par ce fait, qu'il y a lieu
de rechercher en quelle mesure la nature de la radiation peut se trouver
modifiée par le passage à travers les substances matérielles et que, par
conséquent, chaque ensemble de mesures n'a une signification précise que
pour le dispositif expérimental employé.

  [61] Mme CURIE, _Comptes rendus_, avril 1898.

  [62] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, janvier 1899.

  [63] OWENS, _Phil. Mag._, octobre 1899.

  [64] BECQUEREL, _Rapports au Congrès de Physique_, 1900.--MEYER et von
  SCHWEIDLER, _Comptes rendus de l'Acad. de Vienne_, mars 1900 (_Physik.
  Zeitschrift_, t. I, p. 209).

Ces réserves étant faites, on peut chercher à coordonner les diverses
expériences et à exposer l'ensemble des résultats acquis.

Les corps radioactifs émettent des rayons qui se propagent dans l'air et
dans le vide. La propagation est rectiligne; ce fait est prouvé par la
netteté et la forme des ombres fournies par l'interposition de corps,
opaques au rayonnement, entre la source et la plaque sensible ou l'écran
fluorescent qui sert de récepteur, la source ayant des dimensions
petites par rapport à sa distance au récepteur. Diverses expériences qui
prouvent la propagation rectiligne des rayons émis par l'uranium, le
radium et le polonium ont été faites par M. Becquerel[65].

  [65] BECQUEREL, _Comptes rendus_, t. CXXX, p. 979 et 1154.

La distance à laquelle les rayons peuvent se propager dans l'air à
partir de la source est intéressante à connaître. Nous avons constaté
que le radium émet des rayons qui peuvent être observés dans l'air à
plusieurs mètres de distance. Dans certaines de nos mesures électriques,
l'action de la source sur l'air du condensateur s'exerçait à une
distance comprise entre 2m et 3m. Nous avons également obtenu des effets
de fluorescence et des impressions radiographiques à des distances du
même ordre de grandeur. Ces expériences ne peuvent être faites
facilement qu'avec des sources radioactives très intenses, parce que,
indépendamment de l'absorption exercée par l'air, l'action sur un
récepteur donné varie en raison inverse du carré de la distance à une
source de petites dimensions. Ce rayonnement, qui se propage à grande
distance du radium, comprend aussi bien des rayons genre cathodique que
des rayons non déviables; cependant, les rayons déviables dominent de
beaucoup, d'après les expériences que j'ai citées plus haut. Quant à la
grosse masse du rayonnement (rayons α), elle est, au contraire, limitée
dans l'air à une distance de 7cm environ de la source.

J'ai fait quelques expériences avec du radium enfermé dans une petite
ampoule de verre. Les rayons qui sortaient de cette ampoule
franchissaient un certain espace d'air et étaient reçus dans un
condensateur, qui servait à mesurer leur pouvoir ionisant par la méthode
électrique ordinaire. On faisait varier la distance _d_ de la source au
condensateur et l'on mesurait le courant de saturation _i_ obtenu dans
le condensateur. Voici les résultats d'une des séries de mesures:

  _d cm._      _i._    (_i_ × _d_^2) × 10^{-3}.

     10       127              13
     20        38              15
     30        17,4            16
     40        10,5            17
     50         6,9            17
     60         4,7            17
     70         3,8            19
    100         1,65           17

A partir d'une certaine distance, l'intensité du rayonnement varie
sensiblement en raison inverse du carré de la distance au condensateur.

Le rayonnement du polonium ne se propage dans l'air qu'à une distance de
quelques centimètres (4cm à 6cm) de la source radiante.

Si l'on considère l'absorption des radiations par les écrans solides, on
constate là encore une différence fondamentale entre le radium et le
polonium. Le radium émet des rayons capables de traverser une grande
épaisseur de matière solide, par exemple quelques centimètres de plomb
ou de verre[66]. Les rayons qui ont traversé une grande épaisseur d'un
corps solide sont extrêmement pénétrants, et, pratiquement, on n'arrive
plus, pour ainsi dire, à les faire absorber intégralement par quoi que
ce soit. Mais ces rayons ne constituent qu'une faible fraction du
rayonnement total, dont la grosse masse est, au contraire, absorbée par
une faible épaisseur de matière solide.

  [66] M. et Mme CURIE, _Rapports au Congrès_ 1900.

Le polonium émet des rayons extrêmement absorbables qui ne peuvent
traverser que des écrans solides très minces.

Voici, à titre d'exemple, quelques nombres relatifs à l'absorption
produite par une lame d'aluminium d'épaisseur égale à 0mm,01. Cette lame
était placée au-dessus et presque au contact de la substance. Le
rayonnement direct et celui transmis par la lame étaient mesurés par la
méthode électrique (appareil _fig._ 1); le courant de saturation était
sensiblement atteint dans tous les cas. Je désigne par _a_ l'activité de
la substance radiante, celle de l'uranium étant prise comme unité.

                                                     Fraction
                                                   du rayonnement
                                                     transmise
                                          _a._      par la lame.

  Chlorure de baryum radifère               57         0,32
  Bromure         »                         43         0,30
  Chlorure        »                       1200         0,30
  Sulfate         »                       5000         0,29
  Sulfate         »                      10000         0,32
  Bismuth à polonium métallique                        0,22
  Composés d'urane                                     0,20
  Composés de thorium en couche mince                  0,38

On voit que des composés radifères de nature et d'activité différentes
donnent des résultats très analogues, ainsi que je l'ai indiqué déjà
pour les composés d'urane et de thorium au début de ce travail. On voit
aussi que si l'on considère toute la masse du rayonnement, et pour la
lame absorbante considérée, les diverses substances radiantes viennent
se ranger dans l'ordre suivant de pénétration décroissante de leurs
rayons: thorium, radium, polonium, uranium.

Ces résultats sont analogues à ceux qui ont été publiés par M.
Rutherford dans un Mémoire relatif à cette question[67].

  [67] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, juillet 1902.

M. Rutherford trouve, d'ailleurs, que l'ordre est le même quand la
substance absorbante est constituée par l'air. Mais il est probable que
cet ordre n'a rien d'absolu et ne se maintiendrait pas indépendamment de
la nature et de l'épaisseur de l'écran considéré. L'expérience montre,
en effet, que la loi d'absorption est très différente pour le polonium
et le radium et que, pour ce dernier, il y a lieu de considérer
séparément l'absorption des rayons de chacun des trois groupes.

Le polonium se prête particulièrement à l'étude des rayons α, puisque
les échantillons que nous possédons n'émettent point d'autres rayons.
J'ai fait une première série d'expériences avec des échantillons de
polonium extrêmement actifs et récemment préparés. J'ai trouvé que les
rayons du polonium sont d'autant plus absorbables, que l'épaisseur de
matière qu'ils ont déjà traversée est plus grande[68]. Cette loi
d'absorption singulière est contraire à celle que l'on connaît pour les
autres rayonnements.

  [68] Mme CURIE, _Comptes rendus_, 8 janvier 1900.

J'ai employé pour cette étude notre appareil de mesures de la
conductibilité électrique avec le dispositif suivant:

  Les deux plateaux d'un condensateur PP et P'P' (_fig._ 8) sont
  horizontaux et abrités dans une boîte métallique BBBB en relation avec
  la terre. Le corps actif A, situé dans une boîte métallique épaisse
  CCCC faisant corps avec le plateau P'P', agit sur l'air du
  condensateur au travers d'une toile métallique T; les rayons qui
  traversent la toile sont seuls utilisés pour la production du courant,
  le champ électrique s'arrêtant à la toile. On peut faire varier la
  distance AT du corps actif à la toile. Le champ entre les plateaux est
  établi au moyen d'une pile; la mesure
  du courant se fait au moyen d'un électromètre et d'un quartz
  piézoélectrique.

  [Illustration: Fig. 8]

  En plaçant en A sur le corps actif divers écrans et en modifiant la
  distance AT, on peut mesurer l'absorption des rayons qui font dans
  l'air des chemins plus ou moins grands.

Voici les résultats obtenus avec le polonium:

Pour une certaine valeur de la distance AT (4cm et au-dessus), aucun
courant ne passe: les rayons ne pénètrent pas dans le condensateur.
Quand on diminue la distance AT, l'apparition des rayons dans le
condensateur se fait d'une manière assez brusque, de telle sorte que,
pour une petite diminution de la distance, on passe d'un courant très
faible à un courant très notable; ensuite le courant s'accroît
régulièrement quand on continue à rapprocher le corps radiant de la
toile T.

Quand on recouvre la substance radiante d'une lame d'aluminium laminé de
1/100 de millimètre d'épaisseur, l'absorption produite par la lame est
d'autant plus forte que la distance AT est plus grande.

Si l'on place sur la première lame d'aluminium une deuxième lame
pareille, chaque lame absorbe une fraction du rayonnement qu'elle
reçoit, et cette fraction est plus grande pour la deuxième lame que pour
la première, de telle façon que c'est la deuxième lame qui semble plus
absorbante.

  Dans le Tableau qui suit, j'ai fait figurer: dans la première ligne,
  les distances en centimètres entre le polonium et la toile T; dans la
  deuxième ligne, la proportion de rayons pour 100 transmise par une
  lame d'aluminium; dans la troisième ligne, la proportion de rayons
  pour 100 transmise par deux lames du même aluminium.

  Distance AT                          3,5    2,5    1,9    1,45    0,5

  Pour 100 de rayons transmis par
    une lame                           0      0      5     10      25

  Pour 100 de rayons transmis par
    deux lames                         0      0      0      5      0,7

Dans ces expériences, la distance des plateaux P et P' était de 3cm. On
voit que l'interposition de la lame d'aluminium diminue l'intensité du
rayonnement en plus forte proportion dans les régions éloignées que dans
les régions rapprochées.

Cet effet est encore plus marqué que ne l'indiquent les nombres qui
précèdent. Ainsi, la pénétration de 25 pour 100, pour la distance 0cm,5,
représente la moyenne de pénétration pour tous les rayons qui dépassent
cette distance, ceux extrêmes ayant une pénétration très faible. Si l'on
ne recueillait que les rayons compris entre 0cm,5 et 1cm, par exemple,
on aurait une pénétration plus grande encore. Et, en effet, si l'on
rapproche le plateau P à une distance 0cm,5 de P', la fraction du
rayonnement transmise par la lame d'aluminium (pour AT = 0cm,5) est de
47 pour 100 et, à travers deux lames, elle est de 5 pour 100 du
rayonnement primitif.

J'ai fait récemment une deuxième série d'expériences avec ces mêmes
échantillons de polonium dont l'activité était considérablement
diminuée, l'intervalle de temps qui sépare les deux séries d'expériences
étant de 3 ans.

Dans les expériences anciennes, le polonium était à l'état de
sous-nitrate; dans celles récentes il était à l'état de grains
métalliques, obtenus par fusion du sous-nitrate avec le cyanure de
potassium.

J'ai constaté que le rayonnement du polonium avait conservé les mêmes
caractères essentiels, et j'ai trouvé quelques résultats nouveaux.
Voici, pour diverses valeurs de la distance AT, la fraction du
rayonnement transmise par un écran formé par 4 feuilles très minces
d'aluminium battu superposées:

  Distance AT en centimètres                    0     1,5     2,6
  Pour 100 de rayons transmis par l'écran      76    66      39

J'ai constaté de même que la fraction du rayonnement absorbée par un
écran donné croît avec l'épaisseur de matière qui a déjà été traversée
par le rayonnement, mais cela a lieu seulement à partir d'une certaine
valeur de la distance AT. Quand cette distance est nulle (le polonium
étant tout contre la toile, en dehors ou en dedans du condensateur), on
observe que, de plusieurs écrans identiques superposés, chacun absorbe
la même fraction du rayonnement qu'il reçoit, autrement dit, l'intensité
du rayonnement diminue alors suivant une loi exponentielle en fonction
de l'épaisseur de matière traversée, comme cela aurait lieu pour un
rayonnement homogène et transmis par la lame sans changement de nature.

Voici quelques résultats numériques relatifs à ces expériences:

Pour une distance AT égale à 1cm,5, un écran en aluminium mince transmet
la fraction 0,51 du rayonnement qu'il reçoit quand il agit seul, et la
fraction 0,34 seulement du rayonnement qu'il reçoit quand il est précédé
par un autre écran pareil à lui.

Au contraire, pour une distance AT égale à 0, ce même écran transmet
dans les deux cas considérés la même fraction du rayonnement qu'il
reçoit et cette fraction est égale à 0,71; elle est donc plus grande que
dans le cas précédent.

Voici, pour une distance AT égale à 0 et pour une succession d'écrans
très minces superposés, des nombres qui indiquent pour chaque écran le
rapport du rayonnement transmis au rayonnement reçu:

           Série                         Série
  de 9 feuilles de cuivre      de 7 feuilles d'aluminium
      très minces.                    très minces.
        0,72                            0,69
        0,78                            0,94
        0,75                            0,95
        0,77                            0,91
        0,70                            0,92

           Série                       Série
  de 9 feuilles de cuivre    de 7 feuilles d'aluminium
      très minces.                  très minces.
        0,77                          0,93
        0,69                          0,91
        0,79
        0,68

Étant données les difficultés d'emploi d'écrans très minces et de la
superposition d'écrans au contact, les nombres de chaque colonne peuvent
être considérés comme constants; seul, le premier nombre de la colonne
relative à l'aluminium indique une absorption plus forte que celle
indiquée par les nombres suivants.

Les rayons α du radium se comportent comme les rayons du polonium. On
peut étudier ces rayons à peu près seuls en renvoyant les rayons bien
plus déviables β de côté par l'emploi d'un champ magnétique; les rayons
γ semblent, en effet, peu importants par rapport aux rayons α.
Toutefois, on ne peut opérer ainsi qu'à partir d'une certaine distance
de la source radiante. Voici les résultats d'une expérience de ce genre.
On mesurait la fraction du rayonnement transmise par une lame
d'aluminium de 0mm,1 d'épaisseur; cette lame était placée toujours au
même endroit, au-dessus et à petite distance de la source radiante. On
observait, au moyen de l'appareil de la figure 5, le courant produit
dans le condensateur pour diverses valeurs de la distance AD, en
présence et en absence de la lame.

  Distance AD                                      6,0    5,1     3,4
  Pour 100 de rayons transmis par l'aluminium      3      7      24

Ce sont encore les rayons qui allaient le plus loin dans l'air qui sont
le plus absorbés par l'aluminium. Il y a donc une grande analogie entre
la partie absorbable α du rayonnement du radium et les rayons du
polonium.

Les rayons déviables β et les rayons non déviables pénétrants γ sont,
au contraire, de nature différente. Les expériences de divers
physiciens, notamment de MM. Meyer et von Schweidler[69], montrent
clairement que, si l'on considère l'ensemble du rayonnement du radium,
le pouvoir pénétrant de ce rayonnement augmente avec l'épaisseur de
matière traversée, comme cela a lieu pour les rayons de Röntgen. Dans
ces expériences, les rayons α interviennent à peine, parce que ces
rayons sont pratiquement supprimés par des écrans absorbants très
minces. Ce qui traverse, ce sont, d'une part, les rayons β plus ou moins
diffusés, d'autre part, les rayons γ, qui semblent analogues aux rayons
de Röntgen.

  [69] MEYER et von SCHWEIDLER, _Physik. Zeitschrift_, t. I, p. 209.

Voici les résultats de quelques-unes de mes expériences à ce sujet:

Le radium est enfermé dans une ampoule de verre. Les rayons qui sortent
de l'ampoule traversent 30cm d'air et sont reçus sur une série de
plaques de verre d'épaisseur de 1mm,3 chacune; la première plaque
transmet 49 pour 100 du rayonnement qu'elle reçoit, la deuxième transmet
84 pour 100 du rayonnement qu'elle reçoit, la troisième transmet 85 pour
100 du rayonnement qu'elle reçoit.

Dans une autre série d'expériences, le radium était enfermé dans une
ampoule de verre placée à 10cm du condensateur qui recevait les rayons.
On plaçait sur l'ampoule une série d'écrans de plomb identiques dont
chacun avait une épaisseur de 0mm,115.

Le rapport du rayonnement transmis au rayonnement reçu est donné pour
chacune des lames successives par la série des nombres suivants:

  0,40  0,60  0,72  0,79  0,89  0,92  0,94  0,94  0,97

Pour une série de 4 écrans en plomb dont chacun avait 1mm,5
d'épaisseur, le rapport du rayonnement transmis au rayonnement reçu
était donné pour les lames successives par les nombres suivants:

  0,09  0,78  0,84  0,82

De ces expériences il résulte que, quand l'épaisseur de plomb traversée
croît de 0mm,1 à 6mm, le pouvoir pénétrant du rayonnement va en
augmentant.

J'ai constaté que, dans les conditions expérimentales indiquées, un
écran de plomb de 1cm,8 d'épaisseur transmet 2 pour 100 du rayonnement
qu'il reçoit; un écran de plomb de 5cm,3 d'épaisseur transmet encore 0,4
pour 100 du rayonnement qu'il reçoit. J'ai constaté également que le
rayonnement transmis par une épaisseur de plomb égale à 1mm,5 comprend
une forte proportion de rayons déviables (genre cathodique). Ces
derniers sont donc capables de traverser non seulement de grandes
distances dans l'air, mais aussi des épaisseurs notables de substances
solides très absorbantes telles que le plomb.

Quand on étudie avec l'appareil de la figure 2 l'absorption exercée par
une lame d'aluminium de 0mm,01 d'épaisseur sur l'ensemble du rayonnement
du radium, la lame étant toujours placée à la même distance de la
substance radiante, et le condensateur étant placé à une distance
variable AD, les résultats obtenus sont la superposition de ce qui est
dû aux trois groupes du rayonnement. Si l'on observe à grande distance,
les rayons pénétrants dominent et l'absorption est faible; si l'on
observe à petite distance, les rayons α dominent et l'absorption est
d'autant plus faible qu'on se rapproche plus de la substance; pour une
distance intermédiaire, l'absorption passe par un maximum et la
pénétration par un minimum.

  Distance AD                          7,1    6,5    6,0    5,1    3,4
  Pour 100 de rayons transmis par
  l'aluminium                         91     82     58     41     48

Toutefois, certaines expériences relatives à l'absorption mettent en
évidence une certaine analogie entre les rayons α et les rayons
déviables β. C'est ainsi que M. Becquerel a trouvé que l'action
absorbante d'un écran solide sur les rayons β augmente avec la distance
de l'écran à la source, de sorte que, si les rayons sont soumis à un
champ magnétique comme dans la figure 4, un écran placé contre la source
radiante laisse subsister une portion plus grande du spectre magnétique
que le même écran placé sur la plaque photographique. Cette variation de
l'effet absorbant de l'écran avec la distance de cet écran à la source
est analogue à ce qui a lieu pour les rayons α; elle a été vérifiée par
MM. Meyer et von Schweidler, qui opéraient par la méthode
fluoroscopique; M. Curie et moi nous avons observé le même fait en nous
servant de la méthode électrique. Les conditions de production de ce
phénomène n'ont pas encore été étudiées. Cependant, quand le radium est
enfermé dans un tube de verre et placé à assez grande distance d'un
condensateur qui est lui-même enfermé dans une boîte d'aluminium mince,
il est indifférent de placer l'écran contre la source ou contre le
condensateur; le courant obtenu est alors le même dans les deux cas.

L'étude des rayons α m'avait amenée à considérer que ces rayons
se comportent comme des projectiles lancés avec une certaine vitesse et
qui perdent de leur force vive en franchissant des obstacles[70]. Ces
rayons jouissent pourtant de la propagation rectiligne comme l'a montré
M. Becquerel dans l'expérience suivante. Le polonium émettant les rayons
était placé dans une cavité linéaire très étroite, creusée dans une
feuille de carton. On avait ainsi une source linéaire de rayons. Un fil
de cuivre de 1mm,5 de diamètre était placé parallèlement en face de la
source à une distance de 4mm,9. Une plaque photographique était placée
parallèlement à une distance de 8mm,65 au delà. Après une pose de 10
minutes, l'ombre géométrique du fil était reproduite d'une façon
parfaite, avec les dimensions prévues et une pénombre très étroite de
chaque côté correspondant bien à la largeur de la source. La même
expérience réussit également bien en plaçant contre le fil une double
feuille d'aluminium battu que les rayons sont obligés de traverser.

  [70] Mme CURIE, _Comptes rendus_, 8 janvier 1900.

Il s'agit donc bien de rayons capables de donner des ombres géométriques
parfaites. L'expérience avec l'aluminium montre que ces rayons ne sont
pas diffusés en traversant la lame, et que cette lame n'émet pas, tout
au moins en quantité importante, des rayons secondaires analogues aux
rayons secondaires des rayons de Röntgen.

Les rayons α sont ceux qui semblent actifs dans la très belle expérience
réalisée dans le _spinthariscope_ de M. Crookes[71]. Cet appareil se
compose essentiellement d'un grain de sel de radium maintenu à
l'extrémité d'un fil métallique en face d'un écran au sulfure de zinc
phosphorescent. Le grain de radium est à une très petite distance de
l'écran (0mm,5, par exemple), et l'on regarde au moyen d'une loupe la
face de l'écran tournée vers le radium. Dans ces conditions l'œil
aperçoit sur l'écran une véritable pluie de points lumineux qui
apparaissent et disparaissent continuellement. L'écran présente l'aspect
d'un ciel étoilé. Les points brillants sont plus rapprochés dans les
régions de l'écran voisines du radium, et dans le voisinage immédiat de
celui-ci la lueur paraît continue. Le phénomène ne semble pas altéré par
les courants d'air; il se produit dans le vide; un écran même très mince
placé entre le radium et l'écran phosphorescent le supprime; il semble
donc bien que le phénomène soit dû à l'action des rayons α les plus
absorbables du radium.

  [71] _Chem. News_, 3 avril 1903.

On peut imaginer que l'apparition d'un des points lumineux sur l'écran
phosphorescent est provoquée par le choc d'un projectile isolé. Dans
cette manière de voir, on aurait affaire, pour la première fois, à un
phénomène permettant de distinguer l'action individuelle d'une particule
dont les dimensions sont du même ordre de grandeur que celles d'un
atome.

L'aspect des points lumineux est le même que celui des étoiles ou des
objets ultra-microscopiques fortement éclairés qui ne produisent pas sur
la rétine des images nettes, mais des taches de diffraction; et ceci est
bien en accord avec la conception que chaque point lumineux extrêmement
petit est produit par le choc d'un seul atome.

Les rayons pénétrants non déviables γ semblent être de tout autre nature
et semblent analogues aux rayons Röntgen. Rien ne prouve, d'ailleurs,
que des rayons peu pénétrants de même nature ne puissent exister dans le
rayonnement du radium, car ils pourraient être masqués par le
rayonnement corpusculaire.

On vient de voir combien le rayonnement des corps radioactifs est un
phénomène complexe. Les difficultés de son étude viennent s'augmenter
par cette circonstance, qu'il y a lieu de rechercher si ce rayonnement
éprouve de la part de la matière une absorption sélective seulement, ou
bien aussi une transformation plus ou moins profonde.

On ne sait encore que peu de choses relativement à cette question.
Toutefois, si l'on admet que le rayonnement du radium comporte à la fois
des rayons genre cathodique et des rayons genre Röntgen, on peut
s'attendre à ce que ce rayonnement éprouve des transformations en
traversant les écrans. On sait, en effet: 1º que les rayons cathodiques
qui sortent du tube de Crookes à travers une fenêtre d'aluminium
(expérience de Lenard) sont fortement diffusés par l'aluminium, et que,
de plus, la traversée de l'écran entraîne une diminution de la vitesse
des rayons; c'est ainsi que des rayons cathodiques d'une vitesse égale à
1,4 × 10^{10} centimètres perdent 10 pour 100 de leur vitesse en
traversant 0mm,01 d'aluminium[72]; 2º les rayons cathodiques, en
frappant un obstacle, donnent lieu à la production de rayons Röntgen; 3º
les rayons Röntgen, en frappant un obstacle solide, donnent lieu à une
production de _rayons secondaires_, qui sont en partie des rayons
cathodiques[73].

  [72] DES COUDRES, _Physik. Zeitschrift_, novembre 1902.

  [73] SAGNAC, _Thèse de doctorat_.--CURIE et SAGNAC, _Comptes rendus_,
  avril 1900.

On peut donc, par analogie, prévoir l'existence de tous les phénomènes
précédents pour les rayons des substances radioactives.

En étudiant la transmission des rayons du polonium à travers un écran
d'aluminium, M. Becquerel n'a observé ni production de rayons
secondaires ni transformation en rayons genre cathodique[74].

  [74] BECQUEREL, _Rapports au Congrès de Physique_, 1900.

J'ai cherché à mettre en évidence une transformation des rayons du
polonium, en employant la méthode de l'interversion des écrans: deux
écrans superposés E_{1} et E_{2} étant traversés par les rayons, l'ordre
dans lequel ils sont traversés doit être indifférent, si le passage au
travers des écrans ne transforme pas les rayons; si, au contraire,
chaque écran transforme les rayons en les transmettant, l'ordre des
écrans n'est pas indifférent. Si, par exemple, les rayons se
transforment en rayons plus absorbables en traversant du plomb, et que
l'aluminium ne produise pas un effet du même genre avec la même
importance, alors le système plomb-aluminium paraîtra plus opaque que le
système aluminium-plomb; c'est ce qui a lieu pour les rayons Röntgen.

Mes expériences indiquent que ce phénomène se produit avec les rayons du
polonium. L'appareil employé était celui de la figure 8. Le polonium
était placé dans la boîte CCCC et les écrans absorbants, nécessairement
très minces, étaient placés sur la toile métallique T.

                                        Courant
  Écrans employés.      Épaisseur.      observé.
                            mm

  Aluminium                0,01   }       17,9
  Laiton                   0,005  }
  Laiton                   0,005  }        6,7
  Aluminium                0,01   }
  Aluminium                0,01   }      150
  Étain                    0,005  }
  Étain                    0,005  }      125
  Aluminium                0,01   }
  Étain                    0,005  }       13,9
  Laiton                   0,005  }
  Laiton                   0,005  }        4,4
  Étain                    0,005  }

Les résultats obtenus prouvent que le rayonnement est modifié en
traversant un écran solide. Cette conclusion est d'accord avec les
expériences dans lesquelles, de deux lames métalliques identiques et
superposées, la première se montre moins absorbante que la suivante. Il
est probable, d'après cela, que l'action transformatrice d'un écran est
d'autant plus grande que cet écran est plus loin de la source. Ce point
n'a pas été vérifié, et la nature de la transformation n'a pas encore
été étudiée en détail.

J'ai répété les mêmes expériences avec un sel de radium très actif. Le
résultat a été négatif. Je n'ai observé que des variations
insignifiantes dans l'intensité de la radiation transmise lors de
l'interversion de l'ordre des écrans. Les systèmes d'écrans essayés ont
été les suivants:

                           mm                              mm

  Aluminium, épaisseur    0,55      Platine, épaisseur    0,01
     »          »         0,55      Plomb        »        0,1
     »          »         0,55      Étain, épaisseur      0,005
     »          »         1,07      Cuivre     »          0,05
     »          »         0,55      Laiton     »          0,005
     »          »         1,07      Laiton     »          0,005
     »          »         0,15      Platine    »          0,01
     »          »         0,15      Zinc       »          0,05
     »          »         0,15      Plomb      »          0,1

Le système plomb-aluminium s'est montré légèrement plus opaque que celui
aluminium-plomb, mais la différence n'est pas grande.

Je n'ai pu mettre ainsi en évidence une transformation notable des
rayons du radium. Cependant, dans diverses expériences radiographiques,
M. Becquerel a observé des effets très intenses dus aux rayons diffusés
ou secondaires, émis par les écrans solides qui recevaient les rayons du
radium. La substance la plus active, au point de vue de ces émissions
secondaires, semble être le plomb.


_Action ionisante des rayons du radium sur les liquides isolants._
--M. Curie a montré que les rayons du radium et les rayons de Röntgen
agissent sur les diélectriques liquides comme sur l'air, en leur
communiquant une certaine conductibilité électrique[75]. Voici comment
était disposée l'expérience (_fig._ 9).

[Illustration: Fig. 9.]

  [75] P. CURIE, _Comptes rendus de l'Académie des Sciences_, 17 février
  1902.

Le liquide à expérimenter est placé dans un vase métallique CDEF, dans
lequel plonge un tube de cuivre mince AB; ces deux pièces métalliques
servent d'électrodes. Le vase est maintenu à un potentiel connu, au
moyen d'une batterie de petits accumulateurs, dont un pôle est à terre.
Le tube AB est en relation avec l'électromètre. Lorsqu'un courant
traverse le liquide, on maintient l'électromètre au zéro à l'aide d'un
quartz piézoélectrique qui donne la mesure du courant. Le tube de
cuivre MNM'N', relié au sol, sert de tube de garde pour empêcher le
passage du courant à travers l'air. Une ampoule contenant le sel de
baryum radifère peut être placée au fond du tube AB; les rayons agissent
sur le liquide après avoir traversé le verre de l'ampoule et les parois
du tube métallique. On peut encore faire agir le radium en plaçant
l'ampoule en dessous de la paroi DE.

Pour agir avec les rayons de Röntgen, on fait arriver ces rayons au
travers de la paroi DE.

L'accroissement de conductibilité par l'action des rayons du radium ou
des rayons de Röntgen semble se produire pour tous les diélectriques
liquides; mais, pour constater cet accroissement, il est nécessaire que
la conductibilité propre du liquide soit assez faible pour ne pas
masquer l'effet des rayons.

En opérant avec le radium et les rayons de Röntgen, M. Curie a obtenu
des effets du même ordre de grandeur.

Quand on étudie avec le même dispositif la conductibilité de l'air ou
d'un autre gaz sous l'action des rayons de Becquerel, on trouve que
l'intensité du courant obtenu est proportionnelle à la différence de
potentiel entre les électrodes, tant que celle-ci ne dépasse pas
quelques volts; mais pour des tensions plus élevées, l'intensité du
courant croît de moins en moins vite, et le courant de saturation est
sensiblement atteint pour une tension de 100 volts.

Les liquides étudiés avec le même appareil et avec le même produit
radiant très actif se comportent différemment; l'intensité du courant
est proportionnelle à la tension quand celle-ci varie entre 0 et 450
volts, et cela même quand la distance des électrodes ne dépasse pas 6mm.
On peut alors considérer la _conductivité_ provoquée dans divers
liquides par le rayonnement d'un sel de radium agissant dans les mêmes
conditions.

Les nombres du Tableau suivant multiplié par 10^{-14} donnent la
conductivité en mhos (inverse d'ohm) pour 1cm3:

  Sulfure de carbone       20
  Éther de pétrole         15
  Amylène                  14
  Chlorure de carbone       8
  Benzine                   4
  Air liquide               1,3
  Huile de vaseline         1,6

On peut cependant supposer que les liquides et les gaz se comportent
d'une façon analogue, mais que, pour les liquides, le courant reste
proportionnel à la tension jusqu'à une limite bien plus élevée que pour
les gaz. On pouvait, par analogie avec ce qui a lieu pour les gaz,
chercher à abaisser la limite de proportionnalité en employant un
rayonnement beaucoup plus faible. L'expérience a vérifié cette
prévision; le produit radiant employé était 150 fois moins actif que
celui qui avait servi pour les premières expériences. Pour des tensions
de 50, 100, 200, 400 volts, les intensités du courant étaient
représentées respectivement par les nombres 109, 185, 255, 335. La
proportionnalité ne se maintient plus, mais le courant varie encore
fortement quand on double la différence de potentiel.

Quelques-uns des liquides examinés sont des isolants à peu près
parfaits, quand ils sont maintenus à température constante, et qu'ils
sont à l'abri de l'action des rayons. Tels sont: l'air liquide, l'éther
de pétrole, l'huile de vaseline, l'amylène. Il est alors très facile
d'étudier l'effet des rayons. L'huile de vaseline est beaucoup moins
sensible à l'action des rayons que l'éther de pétrole. Il convient
peut-être de rapprocher ce fait de la différence de volatilité qui
existe entre ces deux hydrocarbures. L'air liquide qui a bouilli pendant
quelque temps dans le vase d'expérience est plus sensible à l'action des
rayons que celui que l'on vient d'y verser; la conductivité produite par
les rayons est de 1/4 plus grande dans le premier cas. M. Curie a étudié
sur l'amylène et sur l'éther de pétrole l'action des rayons aux
températures de +10° et de -17°. La conductivité due au rayonnement
diminue de 1/10 seulement de sa valeur, quand on passe de 10° à -17°.

Dans les expériences où l'on fait varier la température du liquide on
peut soit maintenir le radium à la température ambiante, soit le porter
à la même température que le liquide; on obtient le même résultat dans
les deux cas. Cela tient à ce que le rayonnement du radium ne varie pas
avec la température, et conserve encore la même valeur même à la
température de l'air liquide. Ce fait a été vérifié directement par des
mesures.


_Divers effets et applications de l'action ionisante des rayons émis par
les substances radioactives._--Les rayons des nouvelles substances
radioactives ionisent l'air fortement. On peut, par l'action du radium,
provoquer facilement _la condensation de la vapeur d'eau sursaturée_,
absolument comme cela a lieu par l'action des rayons cathodiques et des
rayons Röntgen.

Sous l'influence des rayons émis par les substances radioactives
nouvelles, la _distance explosive entre deux conducteurs métalliques
pour une différence de potentiel donnée se trouve augmentée_; autrement
dit, le passage de l'étincelle est facilité par l'action des rayons. Ce
phénomène est dû à l'action des rayons les plus pénétrants. Si, en
effet, on entoure le radium d'une enveloppe en plomb de 2cm, l'action du
radium sur l'étincelle n'est pas considérablement affaiblie, alors que
le rayonnement qui traverse n'est qu'une très faible fraction du
rayonnement total.

En rendant conducteur, par l'action des substances radioactives, l'air
au voisinage de deux conducteurs métalliques, dont l'un est relié au sol
et l'autre à un électromètre bien isolé, on voit l'électromètre prendre
une déviation permanente, qui permet de mesurer la force électromotrice
de la pile formée par l'air et les deux métaux (force électromotrice de
contact des deux métaux, quand ils sont séparés par l'air). Cette
méthode de mesures a été employée par lord Kelwin et ses élèves, la
substance radiante étant l'uranium[76]; une méthode analogue avait été
antérieurement employée par M. Perrin qui utilisait l'action ionisante
des rayons Röntgen[77].

  [76] LORD KELWIN, BEATTIE et SMOLAN, _Nature_, 1897.

  [77] PERRIN, _Thèse de doctorat_.

On peut se servir des substances radioactives dans l'étude de
l'électricité atmosphérique. La substance active est enfermée dans une
petite boîte en aluminium mince, fixée à l'extrémité d'une tige
métallique en relation avec l'électromètre. L'air est rendu conducteur
au voisinage de l'extrémité de la tige, et celle-ci prend le potentiel
de l'air qui l'entoure. Le radium remplace ainsi avec avantage les
flammes ou les appareils à écoulement d'eau de lord Kelwin, généralement
employés jusqu'à présent dans l'étude de l'électricité atmosphérique[78].

  [78] PAULSEN, _Rapports au Congrès de Physique_, 1900.--WITKOWSKI,
  _Bulletin de l'Académie des Sciences de Cracovie_, janvier 1902.

_Effets de fluorescence, effets lumineux._--Les rayons émis par les
nouvelles substances radioactives provoquent la fluorescence de certains
corps. M. Curie et moi, nous avons tout d'abord découvert ce phénomène
en faisant agir le polonium au travers d'une feuille d'aluminium sur une
couche de platinocyanure de baryum. La même expérience réussit encore
plus facilement avec du baryum radifère suffisamment actif. Quand la
substance est fortement radioactive, la fluorescence produite est très
belle.

Un grand nombre de substances sont susceptibles de devenir
phosphorescentes ou fluorescentes par l'action des rayons de Becquerel.
M. Becquerel a étudié l'action sur les sels d'urane, le diamant, la
blende, etc. M. Bary a montré que les sels des métaux alcalins et
alcalino-terreux, qui sont tous fluorescents sous l'action des rayons
lumineux et des rayons Röntgen, sont également fluorescents sous
l'action des rayons du radium[79]. On peut également observer la
fluorescence du papier, du coton, du verre, etc., au voisinage du
radium. Parmi les différentes espèces de verre, le verre de Thuringe est
particulièrement lumineux. Les métaux ne semblent pas devenir lumineux.

  [79] BARY, _Comptes rendus_, t. CXXX, 1900, p. 776.

Le platinocyanure de baryum convient le mieux quand on veut étudier le
rayonnement des corps radioactifs par la méthode fluoroscopique. On peut
suivre l'effet des rayons du radium à des distances supérieures à 2m.
Le sulfure de zinc phosphorescent est rendu extrêmement lumineux, mais
ce corps a l'inconvénient de conserver la luminosité pendant quelque
temps, après que l'action des rayons a été supprimée.

On peut observer la fluorescence produite par le radium quand l'écran
fluorescent est séparé du radium par des écrans absorbants. Nous avons
pu observer l'éclairement d'un écran au platinocyanure de baryum à
travers le corps humain. Cependant, l'action est incomparablement plus
intense, quand l'écran est placé tout contre le radium et qu'il n'en est
séparé par aucun écran solide. Tous les groupes de rayons semblent
capables de produire la fluorescence.

Pour observer l'action du polonium il est nécessaire de mettre la
substance tout près de l'écran fluorescent sans interposition d'écran
solide, ou tout au moins avec interposition d'un écran très mince
seulement.

La luminosité des substances fluorescentes exposées à l'action des
substances radioactives baisse avec le temps. En même temps la substance
fluorescente subit une transformation. En voici quelques exemples:

Les rayons du radium transforment le platinocyanure de baryum en une
variété brune moins lumineuse (action analogue à celle produite par les
rayons Röntgen et décrite par M. Villard). Ils altèrent également le
sulfate d'uranyle et de potassium en le faisant jaunir. Le
platinocyanure de baryum transformé est régénéré partiellement par
l'action de la lumière. Plaçons le radium au-dessous d'une couche de
platinocyanure de baryum étalée sur du papier, le platinocyanure devient
lumineux; si l'on maintient le système dans l'obscurité, le
platinocyanure s'altère, et sa luminosité baisse considérablement. Mais,
exposons le tout à la lumière; le platinocyanure est partiellement
régénéré, et si l'on reporte le tout dans l'obscurité, la luminosité
reparaît assez forte. On a donc, au moyen d'un corps fluorescent et d'un
corps radioactif, réalisé un système qui fonctionne comme un corps
phosphorescent à longue durée de phosphorescence.

Le verre, qui est rendu fluorescent par l'action du radium, se colore en
brun ou en violet. En même temps, il devient moins fluorescent. Si l'on
chauffe ce verre ainsi altéré, il se décolore et, en même temps que la
décoloration se produit, le verre émet de la lumière. Après cela le
verre a repris la propriété d'être fluorescent au même degré qu'avant la
transformation.

Le sulfure de zinc qui a été exposé à l'action du radium pendant un
temps suffisant s'épuise peu à peu et perd la faculté d'être
phosphorescent, soit sous l'action du radium, soit sous celle de la
lumière.

Le diamant est rendu phosphorescent par l'action du radium et peut être
distingué ainsi des imitations en strass, dont la luminosité est très
faible.

Tous les composés de baryum radifère _sont spontanément lumineux_[80].
Les sels haloïdes, anhydres et secs, émettent une lumière
particulièrement intense. Cette luminosité ne peut être vue à la grande
lumière du jour, mais on la voit facilement dans la demi-obscurité ou
dans une pièce éclairée à la lumière du gaz. La lumière émise peut être
assez forte pour que l'on puisse lire en s'éclairant avec un peu de
produit dans l'obscurité. La lumière émise émane de toute la masse du
produit, tandis que, pour un corps phosphorescent ordinaire, la lumière
émane surtout de la partie de la surface qui a été éclairée. A l'air
humide les produits radifères perdent en grande partie leur luminosité,
mais ils la reprennent par desséchement (Giesel). La luminosité semble
se conserver. Au bout de plusieurs années aucune modification sensible
ne semble s'être produite dans la luminosité de produits faiblement
actifs, gardés en tubes scellés à l'obscurité. Avec du chlorure de
baryum radifère, très actif et très lumineux, la lumière change de
teinte au bout de quelques mois; elle devient plus violacée et
s'affaiblit beaucoup; en même temps le produit subit certaines
transformations; en redissolvant le sel dans l'eau et en le séchant à
nouveau, on obtient la luminosité primitive.

  [80] CURIE, _Soc. de Physique_, 3 mars 1899.--GIESEL, _Wied. Ann._, t.
  LXIX, p. 91.

Les solutions de sels de baryum radifères, qui contiennent une forte
proportion de radium, sont également lumineuses; on peut observer ce
fait en plaçant la solution dans une capsule de platine qui, n'étant pas
lumineuse elle-même, permet d'apercevoir la luminosité faible de la
solution.

Quand une solution de sel de baryum radifère contient des cristaux qui
s'y sont déposés, ces cristaux sont lumineux au sein de la solution, et
ils le sont bien plus que la solution elle-même, de sorte que, dans ces
conditions, ils semblent seuls lumineux.

M. Giesel a préparé du platinocyanure de baryum radifère. Quand ce sel
vient de cristalliser, il a l'aspect du platinocyanure de baryum
ordinaire, et il est très lumineux. Mais peu à peu le sel se colore
spontanément et prend une teinte brune, en même temps que les cristaux
deviennent dichroïques. A cet état, le sel est bien moins lumineux,
quoique sa radioactivité ait augmenté[81]. Le platinocyanure de radium,
préparé par M. Giesel, s'altère encore bien plus rapidement.

  [81] GIESEL, _Wied. Ann._, t. LXIX, p. 91.

Les composés de radium constituent le premier exemple de substances
spontanément lumineuses.


_Dégagement de chaleur par les sels de radium._--Tout récemment MM.
Curie et Laborde ont trouvé que _les sels de radium sont le siège d'un
dégagement de_ _chaleur spontané et continu_[82]. Ce dégagement de
chaleur a pour effet de maintenir les sels de radium à une température
plus élevée que la température ambiante; l'excès de température dépend
d'ailleurs de l'isolement thermique de la substance. Cet excès de
température peut être mis en évidence par une expérience grossière faite
au moyen de deux thermomètres à mercure ordinaires. On utilise deux
vases isolateurs thermiques à vide, identiques entre eux. Dans l'un des
vases on place une ampoule de verre contenant 7dg de bromure de
radium pur; dans le deuxième vase on place une autre ampoule de verre
toute pareille qui contient une substance inactive quelconque, par
exemple du chlorure de baryum. La température de chaque enceinte est
indiquée par un thermomètre dont le réservoir est placé au voisinage
immédiat de l'ampoule. L'ouverture des isolateurs est fermée par du
coton. Quand l'équilibre de température est établi, le thermomètre qui
se trouve dans le même vase que le radium indique constamment une
température supérieure à celle indiquée par l'autre thermomètre; l'excès
de température observé était de 3°.

  [82] CURIE et LABORDE, _Comptes rendus_, 16 mars 1903.

On peut évaluer la quantité de chaleur dégagée par le radium à l'aide du
calorimètre à glace de Bunsen. En plaçant dans ce calorimètre une
ampoule de verre qui contient le sel de radium, on constate un apport
continu de chaleur qui s'arrête dès qu'on éloigne le radium. La mesure
faite avec un sel de radium préparé depuis longtemps indique que chaque
gramme de radium dégage environ 80 petites calories pendant chaque
heure. Le radium dégage donc pendant une heure une quantité de chaleur
suffisante pour fondre son poids de glace, et un atome gramme (225g) de
radium dégagerait en une heure 18000cal, soit une quantité de chaleur
comparable à celle qui est produite par la combustion d'un atome gramme
(1g) d'hydrogène. Un débit de chaleur aussi considérable ne saurait
être expliqué par aucune réaction chimique ordinaire, et cela d'autant
plus que l'état du radium semble rester le même pendant des années. On
pourrait penser que le dégagement de chaleur est dû à une transformation
de l'atome de radium lui-même, transformation nécessairement très lente.
S'il en était ainsi, on serait amené à conclure que les quantités
d'énergie mises en jeu dans la formation et dans la transformation des
atomes sont considérables et dépassent tout ce qui nous est connu.

On peut encore évaluer la chaleur dégagée par le radium à diverses
températures en l'utilisant pour faire bouillir un gaz liquéfié et en
mesurant le volume du gaz qui se dégage. On peut faire cette expérience
avec du chlorure de méthyle (à -21°). L'expérience a été faite par MM.
Dewar et Curie avec l'oxygène liquide (à -180°) et avec l'hydrogène
liquide (à -252°). Ce dernier corps convient particulièrement bien pour
réaliser l'expérience. Une éprouvette A, entourée d'un isolateur
thermique à vide, contient de l'hydrogène liquide H (_fig._ 10); elle
est munie d'un tube de dégagement _t_ qui permet de recueillir le gaz
dans une éprouvette graduée E remplie d'eau. L'éprouvette A et son
isolateur plongent dans un bain d'hydrogène liquide H'. Dans ces
conditions aucun dégagement gazeux ne se produit dans l'éprouvette A.
Lorsque l'on introduit, dans l'hydrogène liquide contenu dans cette
éprouvette, une ampoule qui contient 7dg de bromure de radium, il se
fait un dégagement continu de gaz, et l'on recueille 73cm3 de gaz
par minute.

[Illustration: Fig. 10.]

Un sel de radium solide qui vient d'être préparé dégage une quantité de
chaleur relativement faible; mais ce débit de chaleur augmente
continuellement et tend vers une valeur déterminée qui n'est pas encore
tout à fait atteinte au bout d'un mois. Quand on dissout dans l'eau un
sel de radium et qu'on enferme la solution en tube scellé, la quantité
de chaleur dégagée par la solution est d'abord faible; elle augmente
ensuite et tend à devenir constante au bout d'un mois; le débit de
chaleur est alors le même que celui dû au même sel à l'état solide.

Quand on a mesuré à l'aide du calorimètre Bunsen la chaleur dégagée par
un sel de radium contenu dans une ampoule de verre, certains rayons
pénétrants du radium traversent l'ampoule et le calorimètre sans y être
absorbés. Pour voir si ces rayons emportent une quantité d'énergie
appréciable, on peut refaire une mesure en entourant l'ampoule d'une
feuille de plomb de 2mm d'épaisseur; on trouve que, dans ces conditions,
le dégagement de chaleur est augmenté de 4 pour 100 environ de sa
valeur; l'énergie émise par le radium sous forme de rayons pénétrants
n'est donc nullement négligeable.


_Effets chimiques produits par les nouvelles substances radioactives.
Colorations._--Les radiations émises par les substances fortement
radioactives sont susceptibles de provoquer certaines transformations,
certaines réactions chimiques. Les rayons émis par les produits
radifères exercent des actions colorantes sur le verre et la
porcelaine[83].

  [83] M. et Mme CURIE, _Comptes rendus_, t. CXXIX, novembre 1899, p.
  823.

La coloration du verre, généralement brune ou violette, est très
intense; elle se produit dans la masse même du verre, elle persiste
après l'éloignement du radium. Tous les verres se colorent en un temps
plus ou moins long, et la présence du plomb n'est pas nécessaire. Il
convient de rapprocher ce fait de celui, observé récemment, de la
coloration des verres des tubes à vide producteurs des rayons de Röntgen
après un long usage.

M. Giesel a montré que les sels haloïdes cristallisés des métaux
alcalins (sel gemme, sylvine) se colorent sous l'influence du radium,
comme sous l'action des rayons cathodiques. M. Giesel montre que l'on
obtient des colorations du même genre en faisant séjourner les sels
alcalins dans la vapeur de sodium[84].

  [84] GIESEL, _Soc. de Phys. allemande_, janvier 1900.

J'ai étudié la coloration d'une collection de verres de composition
connue, qui m'a été obligeamment prêtée à cet effet par M. Le Chatelier.
Je n'ai pas observé de grande variété dans la coloration. Elle est
généralement violette, jaune, brune ou grise. Elle semble liée à la
présence des métaux alcalins.

Avec les sels alcalins purs cristallisés on obtient des colorations plus
variées et plus vives; le sel, primitivement blanc, devient bleu, vert,
jaune brun, etc.

M. Becquerel a montré que le phosphore blanc est transformé en phosphore
rouge par l'action du radium.

Le papier est altéré et coloré par l'action du radium. Il devient
fragile, s'effrite et ressemble enfin à une passoire criblée de trous.

Dans certaines circonstances il y a production d'ozone dans le voisinage
de composés très actifs. Les rayons qui sortent d'une ampoule scellée,
renfermant du radium, ne produisent pas d'ozone dans l'air qu'ils
traversent. Au contraire, une forte odeur d'ozone se dégage quand on
ouvre l'ampoule. D'une manière générale l'ozone se produit dans l'air,
quand il y a communication directe entre celui-ci et le radium. La
communication par un conduit même extrêmement étroit est suffisante; il
semble que la production d'ozone soit liée à la propagation de la
radioactivité induite, dont il sera question plus loin.

Les composés radifères semblent s'altérer avec le temps, sans doute sous
l'action de leur propre radiation. On a vu plus haut que les cristaux de
chlorure de baryum radifères qui sont incolores au moment du dépôt
prennent peu à peu une coloration tantôt jaune ou orangée, tantôt rose;
cette coloration disparaît par la dissolution. Le chlorure de baryum
radifère dégage des composés oxygénés du chlore: le bromure dégage du
brome. Ces transformations lentes s'affirment généralement quelque temps
après la préparation du produit solide, lequel, en même temps, change
d'aspect et de couleur, en prenant une teinte jaune ou violacée. La
lumière émise devient aussi plus violacée.

Les sels de radium purs semblent éprouver les mêmes transformations que
ceux qui contiennent du baryum. Toutefois les cristaux de chlorure,
déposés en solution acide, ne se colorent pas sensiblement pendant un
temps qui est suffisant, pour que les cristaux de chlorure de baryum
radifères, riches en radium, prennent une coloration intense.


_Dégagement de gaz en présence des sels de radium._--Une solution de
bromure de radium dégage des gaz d'une manière continue[85]. Ces gaz
sont principalement de l'hydrogène et de l'oxygène, et la composition du
mélange est voisine de celle de l'eau; on peut admettre qu'il y a
décomposition de l'eau en présence du sel de radium.

  [85] GIESEL, _Ber._, 1903, p. 347.--RAMSAY et SODDY, _Phys.
  Zeitschr._, 15 septembre 1903.

Les sels solides de radium (chlorure, bromure) donnent aussi lieu à un
dégagement continu de gaz. Ces gaz remplissent les pores du sel solide
et se dégagent assez abondamment quand on dissout le sel. On trouve dans
le mélange gazeux de l'hydrogène, de l'oxygène, de l'acide carbonique,
de l'hélium; le spectre des gaz présente aussi quelques raies
inconnues[86].

  [86] RAMSAY et SODDY, _loc. cit._

On peut attribuer à des dégagements gazeux deux accidents qui se sont
produits dans les expériences de M. Curie. Une ampoule de verre mince
scellée, remplie presque complètement par du bromure de radium solide et
sec, a fait explosion deux mois après la fermeture sous l'effet d'un
faible échauffement; l'explosion était probablement due à la pression du
gaz intérieur. Dans une autre expérience une ampoule contenant du
chlorure de radium préparé depuis longtemps communiquait avec un
réservoir d'assez grand volume dans lequel on maintenait un vide très
parfait. L'ampoule ayant été soumise à un échauffement assez rapide vers
300°, le sel fit explosion; l'ampoule fut brisée, et le sel fut projeté
à distance; il ne pouvait y avoir de pression notable dans l'ampoule au
moment de l'explosion. L'appareil avait d'ailleurs été soumis à un essai
de chauffage dans les mêmes conditions en l'absence du sel de radium, et
aucun accident ne s'était produit.

Ces expériences montrent qu'il y a danger à chauffer du sel de radium
préparé depuis longtemps et qu'il y a aussi danger à conserver pendant
longtemps du radium en tube scellé.


_Production de thermoluminescence._--Certains corps, tels que la
fluorine, deviennent lumineux quand on les chauffe; ils sont
thermoluminescents; leur luminosité s'épuise au bout de quelque temps;
mais la faculté de devenir de nouveau lumineux par la chaleur est
restituée à ces corps par l'action d'une étincelle et aussi par l'action
du radium. Le radium peut donc restituer à ces corps leurs propriétés
thermoluminescentes[87]. Lors de la chauffe la fluorine éprouve une
transformation qui est accompagnée d'une émission de lumière. Quand la
fluorine est ensuite soumise à l'action du radium, une transformation se
refait en sens inverse, et elle est encore accompagnée d'une émission de
lumière.

  [87] BECQUEREL, _Rapports au Congrès de Physique_, 1900.

Un phénomène absolument analogue se produit pour le verre exposé aux
rayons du radium. Là aussi une transformation se produit dans le verre,
pendant qu'il est lumineux sous l'action des rayons du radium; cette
transformation est mise en évidence par la coloration qui apparaît et
augmente progressivement. Quand on chauffe ensuite le verre ainsi
modifié, la transformation inverse se produit, la coloration disparaît,
et ce phénomène est accompagné de production de lumière. Il paraît fort
probable qu'il y a là une modification de nature chimique, et la
production de lumière est liée à cette modification. Ce phénomène
pourrait être général. Il pourrait se faire que la production de
fluorescence par l'action du radium et la luminosité des substances
radifères fussent nécessairement liées à un phénomène de transformation
chimique ou physique de la substance qui émet la lumière.


_Radiographies._--L'action radiographique des nouvelles substances
radioactives est très intense. Toutefois la manière d'opérer doit être
très différente avec le polonium et le radium. Le polonium n'agit qu'à
très petite distance, et son action est considérablement affaiblie par
des écrans solides; il est facile de la supprimer pratiquement au moyen
d'un écran peu épais (1mm de verre). Le radium agit à des distances
considérablement plus grandes. L'action radiographique des rayons du
radium s'observe à plus de 2m de distance dans l'air, et cela même quand
le produit radiant est enfermé dans une ampoule de verre. Les rayons qui
agissent dans ces conditions appartiennent aux groupes β et γ. Grâce
aux différences qui existent entre la transparence de diverses matières
pour les rayons, on peut, comme avec les rayons Röntgen, obtenir des
radiographies de divers objets. Les métaux sont, en général, opaques,
sauf l'aluminium qui est très transparent. Il n'existe pas de différence
de transparence notable entre les chairs et les os. On peut opérer à
grande distance et avec des sources de très petites dimensions; on a
alors des radiographies très fines. Il est très avantageux, pour la
beauté des radiographies, de renvoyer les rayons β de côté, au moyen
d'un champ magnétique, et de n'utiliser que les rayons γ. Les rayons β,
en traversant l'objet à radiographier, éprouvent, en effet, une certaine
diffusion et occasionnent un certain flou. En les supprimant, on est
obligé d'employer des temps de pose plus grands, mais les résultats sont
meilleurs. La radiographie d'un objet, tel qu'un porte-monnaie, demande
un jour avec une source radiante constituée par quelques centigrammes de
sel de radium, enfermé dans une ampoule de verre et placé à 1m de la
plaque sensible, devant laquelle se trouve l'objet. Si la source est à
20cm de distance de la plaque, le même résultat est obtenu en une heure.
Au voisinage immédiat de la source radiante, une plaque sensible est
instantanément impressionnée.

[Illustration: Fig. 11.

Radiographie obtenue avec les rayons du radium.]


_Effets physiologiques._--Les rayons du radium exercent une action sur
l'épiderme. Cette action a été observée par M. Walkhoff et confirmée par
M. Giesel, puis par MM. Becquerel et Curie[88].

  [88] WALKHOFF, _Phot. Rundschau_, octobre 1900.--GIESEL, _Berichte
  d. deutsch. chem. Gesell._, t. XXIII.--BECQUEREL et CURIE, _Comptes
  rendus_, t. CXXXII, p. 1289.

Si l'on place sur la peau une capsule en celluloïd ou en caoutchouc
mince renfermant un sel de radium très actif et qu'on l'y laisse
pendant quelque temps, une rougeur se produit sur la peau, soit de
suite, soit au bout d'un temps qui est d'autant plus long que l'action a
été plus faible et moins prolongée; cette tache rouge apparaît à
l'endroit qui a été exposé à l'action; l'altération locale de la peau se
manifeste et évolue comme une brûlure. Dans certains cas il se forme une
ampoule. Si l'exposition a été prolongée, il se produit une ulcération
très longue à guérir. Dans une expérience, M. Curie a fait agir sur son
bras un produit radiant relativement peu actif pendant 10 heures. La
rougeur se manifesta de suite, et il se forma plus tard une plaie qui
mit 4 mois à guérir. L'épiderme a été détruit localement, et n'a pu se
reconstituer à l'état sain que lentement et péniblement avec formation
d'une cicatrice très marquée. Une brûlure au radium avec exposition
d'une demi-heure apparut au bout de 15 jours, forma une ampoule et
guérit en 15 jours. Une autre brûlure, faite avec une exposition de 8
minutes seulement, occasionna une tache rouge qui apparut au bout de 2
mois seulement et son effet fut insignifiant.

L'action du radium sur la peau peut se produire à travers les métaux,
mais elle est affaiblie. Pour se garantir de l'action, il faut éviter de
garder longtemps le radium sur soi autrement qu'enveloppé dans une
feuille de plomb.

L'action du radium sur la peau a été étudiée par M. le Dr Danlos, à
l'hôpital Saint-Louis, comme procédé de traitement de certaines maladies
de la peau, procédé comparable au traitement par les rayons Röntgen ou
la lumière ultra-violette. Le radium donne à ce point de vue des
résultats encourageants; l'épiderme partiellement détruit par l'action
du radium se reforme à l'état sain. L'action du radium est plus profonde
que celle de la lumière, et son emploi est plus facile que celui de la
lumière ou des rayons Röntgen. L'étude des conditions de l'application
est nécessairement un peu longue, parce qu'on ne peut se rendre compte
immédiatement de l'effet de l'application.

M. Giesel a remarqué l'action du radium sur les feuilles des plantes.
Les feuilles soumises à l'action jaunissent et s'effritent.

M. Giesel a également découvert l'action des rayons du radium sur
l'œil[89]. Quand on place dans l'obscurité un produit radiant au
voisinage de la paupière fermée ou de la tempe, on a la sensation d'une
lumière qui remplit l'œil. Ce phénomène a été étudié par MM. Himstedt
et Nagel[90]. Ces physiciens ont montré que tous les milieux de l'œil
deviennent fluorescents par l'action du radium, et c'est ce qui explique
la sensation de lumière perçue. Les aveugles chez lesquels la rétine est
intacte, sont sensibles à l'action du radium, tandis que ceux dont la
rétine est malade n'éprouvent pas la sensation lumineuse due aux rayons.

  [89] GIESEL, _Naturforscherrersammlung_, München, 1899.

  [90] HIMSTEDT et NAGEL, _Ann. der Physik_, t. IV, 1901.

Les rayons du radium empêchent ou entravent le développement des
colonies microbiennes, mais cette action n'est pas très intense[91].

  [91] ASCHKINASS et CASPARI, _Ann. der Physik_, t. VI, 1901, p. 570.

Récemment, M. Danysz a montré que les rayons du radium agissent
énergiquement sur la moelle et sur le cerveau. Après une action d'une
heure, des paralysies se produisent chez les animaux soumis aux
expériences, et ceux-ci meurent généralement au bout de quelques
jours[92].

  [92] DANYSZ, _Comptes rendus_, 16 février 1903.


_Action de la température sur le rayonnement._--On n'a encore que peu de
renseignements sur la manière dont varie l'émission des corps
radioactifs avec la température. Nous savons cependant que l'émission
subsiste aux basses températures. M. Curie a placé dans l'air liquide
un tube de verre qui contenait du chlorure de baryum radifère[93]. La
luminosité du produit radiant persiste dans ces conditions. Au moment où
l'on retire le tube de l'enceinte froide, il paraît même plus lumineux
qu'à la température ambiante. A la température de l'air liquide, le
radium continue à exciter la fluorescence du sulfate d'uranyle et de
potassium. M. Curie a vérifié par des mesures électriques que le
rayonnement, mesuré à une certaine distance de la source radiante,
possède la même intensité quand le radium est à la température ambiante,
ou quand il est dans une enceinte à la température de l'air liquide.
Dans ces expériences, le radium était placé au fond d'un tube fermé à un
bout. Les rayons sortaient du tube par le bout ouvert, traversaient un
certain espace d'air et étaient recueillis dans un condensateur. On
mesurait l'action des rayons sur l'air du condensateur, soit en laissant
le tube dans l'air, soit en l'entourant d'air liquide jusqu'à une
certaine hauteur. Le résultat obtenu était le même dans les deux cas.

  [93] CURIE, _Société de Physique_, 2 mars 1900.

Quand on porte le radium à une température élevée, sa radioactivité
subsiste. Le chlorure de baryum radifère qui vient d'être fondu (vers
800°) est radioactif et lumineux. Toutefois, une chauffe prolongée à
température élevée a pour effet d'abaisser temporairement la
radioactivité du produit. La baisse est très importante, elle peut
constituer 75 pour 100 du rayonnement total. La baisse proportionnelle
est moins grande sur les rayons absorbables que sur les rayons
pénétrants, qui sont sensiblement supprimés par la chauffe. Avec le
temps, le rayonnement du produit reprend l'intensité et la composition
qu'il avait avant la chauffe; ce résultat est atteint au bout de 2 mois
environ à partir de la chauffe.



CHAPITRE IV.

LA RADIOACTIVITÉ INDUITE.


_Communication de la radioactivité à des substances primitivement
inactives._--Au cours de nos recherches sur les substances radioactives,
nous avons remarqué, M. Curie et moi, que toute substance qui séjourne
pendant quelque temps au voisinage d'un sel radifère devient elle-même
radioactive[94]. Dans notre première publication à ce sujet, nous nous
sommes attachés à prouver que la radioactivité, ainsi acquise par des
substances primitivement inactives, n'est pas due à un transport de
poussières radioactives qui seraient venues se poser à la surface de ces
substances. Ce fait, actuellement certain, est prouvé en toute évidence
par l'ensemble des expériences qui seront décrites ici, et notamment par
les lois suivant lesquelles la radioactivité provoquée dans les
substances naturellement inactives disparaît quand on soustrait ces
substances à l'action du radium.

  [94] M. et Mme CURIE, _Comptes rendus_, 6 novembre 1899.

Nous avons donné au phénomène nouveau ainsi découvert le nom de
_radioactivité induite_.

Dans la même publication, nous avons indiqué les caractères essentiels
de la radioactivité induite. Nous avons activé des lames de substances
diverses, en les plaçant au voisinage de sels radifères solides et nous
avons étudié la radioactivité de ces lames par la méthode électrique.
Nous avons observé ainsi les faits suivants:

1º L'activité d'une lame exposée à l'action du radium augmente avec le
temps de l'exposition en se rapprochant d'une certaine limite, suivant
une loi asymptotique.

2º L'activité d'une lame qui a été activée par l'action du radium et qui
a été ensuite soustraite à cette action disparaît en quelques jours.
Cette activité induite tend vers zéro en fonction du temps, suivant une
loi asymptotique.

3º Toutes conditions égales d'ailleurs, la radioactivité induite par un
même produit radifère sur diverses lames est indépendante de la nature
de la lame. Le verre, le papier, les métaux s'activent avec la même
intensité.

4º La radioactivité induite sur une même lame par divers produits
radifères a une valeur limite d'autant plus élevée que le produit est
plus actif.

Peu de temps après, M. Rutherford publia un travail, duquel il résulte
que les composés du thorium sont capables de produire le phénomène de la
radioactivité induite[95]. M. Rutherford trouva pour ce phénomène les
mêmes lois que celles qui viennent d'être exposées, et il découvrit en
plus ce fait important, que les corps chargés d'électricité négative
s'activent plus énergiquement que les autres. M. Rutherford observa
d'ailleurs que l'air qui a passé sur de l'oxyde de thorium conserve
pendant 10 minutes environ une conductibilité notable. L'air qui est
dans cet état communique la radioactivité induite à des substances
inactives, surtout à celles chargées négativement. M. Rutherford
interprète ses expériences en admettant que les composés du thorium, et
surtout l'oxyde, émettent une _émanation radioactive_ particulière,
susceptible d'être entraînée par les courants d'air et chargée
d'électricité positive. Cette émanation serait la cause de la
radioactivité induite. M. Dorn a reproduit, avec les sels de baryum
radifères, les expériences que M. Rutherford avait faites avec de
l'oxyde de thorium[96].

  [95] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, janvier et février 1900.

  [96] DORN, _Abh. Naturforsch. Gesell. Halle_, juin 1900.

M. Debierne a montré que l'actinium provoque, d'une façon extrêmement
intense, l'activité induite des corps placés dans son voisinage. De même
que pour le thorium, il se produit un entraînement considérable de
l'activité par les courants d'air[97].

  [97] DEBIERNE, _Comptes rendus_, 30 juillet 1900; 16 février 1903.

La radioactivité induite se présente sous des aspects très variés, et
quand on produit l'activation d'une substance au voisinage du radium à
l'air libre, on obtient des résultats irréguliers. MM. Curie et Debierne
ont remarqué que le phénomène est, au contraire, très régulier quand on
opère en vase clos; ils ont donc étudié l'activation en enceinte
fermée[98].

  [98] CURIE et DEBIERNE, _Comptes rendus_, 4 mars 1901.


_Activation en enceinte fermée._--La radioactivité induite est à la fois
plus intense et plus régulière quand on opère en vase clos. La matière
active est placée dans une petite ampoule en verre _a_ ouverte en _o_
(_fig._ 11) au milieu d'une enceinte close. Diverses plaques A, B, C, D,
E placées dans l'enceinte deviennent radioactives au bout d'un jour
d'exposition. L'activité est la même, quelle que soit la nature de la
plaque, à dimensions égales plomb, cuivre, aluminium, verre, ébonite,
cire, carton, paraffine. L'activité d'une face de l'une des lames est
d'autant plus grande, que l'espace libre en regard de cette face est
plus grand.

Si l'on répète l'expérience précédente avec l'ampoule _a_ complètement
fermée, on n'obtient aucune activité induite.

Le rayonnement du radium n'intervient pas directement dans la
production de la radioactivité induite. C'est ainsi que, dans
l'expérience précédente, la lame D, protégée du rayonnement par l'écran
en plomb épais PP, est activée autant que B et E.

[Illustration: Fig. 12.]

La radioactivité se transmet par l'air de proche en proche depuis la
matière radiante jusqu'au corps à activer. Elle peut même se transmettre
au loin par des tubes capillaires très étroits.

La radioactivité induite est à la fois plus intense et plus régulière,
si l'on remplace le sel radifère activant solide par sa dissolution
aqueuse.

Les liquides sont susceptibles d'acquérir la radioactivité induite. On
peut, par exemple, rendre radioactive l'eau pure, en la plaçant dans un
vase à l'intérieur d'une enceinte close qui renferme également une
solution d'un sel radifère.

Certaines substances deviennent lumineuses, quand on les place dans une
enceinte activante (corps phosphorescents et fluorescents, verre,
papier, coton, eau, solutions salines). Le sulfure de zinc
phosphorescent est particulièrement brillant dans ces conditions. La
radioactivité de ces corps lumineux est cependant la même que celle d'un
morceau de métal ou autre corps qui s'active dans les mêmes conditions
sans devenir lumineux.

Quelle que soit la substance que l'on active en vase clos, cette
substance prend une activité qui augmente avec le temps et finit par
atteindre _une valeur limite_, toujours la même, quand on opère avec la
même matière activante et le même dispositif expérimental.

_La radioactivité induite limite est indépendante de la nature et de la
pression du gaz qui se trouve dans l'enceinte activante_ (air,
hydrogène, acide carbonique).

_La radioactivité induite limite dans une même enceinte dépend seulement
de la quantité de radium qui s'y trouve_ à l'état de solution, et semble
lui être proportionnelle.


_Rôle des gaz dans les phénomènes de radioactivité induite.
Émanation._--Les gaz présents dans une enceinte qui renferme un sel
solide ou une solution de sel de radium sont radioactifs. Cette
radioactivité persiste si l'on aspire les gaz avec une trompe et qu'on
les recueille dans une éprouvette. Les parois de l'éprouvette deviennent
alors elles-mêmes radioactives, et le verre de l'éprouvette est lumineux
dans l'obscurité. L'activité et la luminosité de l'éprouvette
disparaissent ensuite complètement, mais fort lentement, et l'on peut au
bout d'un mois constater encore la radioactivité.

Dès le début de nos recherches, nous avons, M. Curie et moi, extrait en
chauffant la pechblende un gaz fortement radioactif, mais, comme dans
l'expérience précédente, l'activité de ce gaz avait fini par disparaître
complètement[99].

  [99] P. CURIE et Mme CURIE, _Rapports au Congrès de Physique_, 1900.

Ainsi, pour le thorium, le radium, l'actinium, la radioactivité induite
se propage de proche en proche à travers les gaz, depuis le corps actif
jusqu'aux parois de l'enceinte qui le renferme, et la propriété
activante est entraînée avec le gaz lui-même, quand on extrait celui-ci
de l'enceinte.

Quand on mesure la radioactivité de matières radifères par la méthode
électrique au moyen de l'appareil (_fig._ 1) l'air entre les plateaux
devient également radioactif; cependant, en envoyant un courant d'air
entre les plateaux, on n'observe pas de baisse notable dans l'intensité
du courant, ce qui prouve que la radioactivité répandue dans l'espace
entre les plateaux est peu importante par rapport à celle du radium
lui-même à l'état solide.

Il en est tout autrement dans le cas du thorium. Les irrégularités que
j'avais observées en mesurant la radioactivité des composés du thorium
provenaient du fait qu'à cette époque je travaillais avec un
condensateur ouvert à l'air; or le moindre courant d'air produit un
changement considérable dans l'intensité du courant, parce que la
radioactivité répandue dans l'espace au voisinage du thorium est
importante par rapport à la radioactivité de la substance.

Cet effet est encore bien plus marqué pour l'actinium. Un composé très
actif d'actinium paraît beaucoup moins actif quand on envoie un courant
d'air sur la substance.

L'énergie radioactive est donc renfermée dans les gaz sous une forme
spéciale. M. Rutherford suppose que certains corps radioactifs dégagent
constamment un gaz matériel radioactif qu'il appelle _émanation_. C'est
ce gaz qui aurait la propriété de rendre radioactifs les corps qui se
trouvent dans l'espace où il est répandu. Les corps qui émettent de
l'émanation sont le radium, le thorium et l'actinium.


_Désactivation à l'air libre des corps solides activés._--Un corps
solide, qui a été activé par le radium dans une enceinte activante
pendant un temps suffisant, et qui a été ensuite retiré de l'enceinte,
se désactive à l'air libre suivant une loi d'allure exponentielle qui
est la même pour tous les corps et qui est représentée par la formule
suivante[100]:

  I = I_0 ( _a_ _e_^{-t/Θ_1} - (_a_ - 1) _e_^{-t/Θ_2}),

I_{0} étant l'intensité initiale du rayonnement au moment où l'on retire
la lame de l'enceinte, I l'intensité au temps _t_; _a_ est un
coefficient numérique _a_ = 4.20; Θ_{1} et Θ_{2} sont des constantes de
temps: Θ_{1} = 2420 secondes, Θ_{2} = 1860 secondes. Au bout de 2 ou 3
heures cette loi se réduit sensiblement à une exponentielle simple:
l'influence de la seconde exponentielle sur la valeur de I ne se fait
plus sentir. La loi de désactivation est alors telle que l'intensité du
rayonnement baisse de la moitié de sa valeur en 28 minutes. Cette loi
finale peut être considérée comme caractéristique de la désactivation à
l'air libre des corps solides activés par le radium.

  [100] CURIE et DANNE, _Comptes rendus_, 9 février 1903.

Les corps solides activés par l'actinium se désactivent à l'air libre
suivant une loi exponentielle voisine de la précédente. Mais cependant
la désactivation est un peu plus lente[101].

  [101] DEBIERNE, _Comptes rendus_, 16 février 1903.

Les corps solides activés par le thorium se désactivent beaucoup plus
lentement; l'intensité du rayonnement baisse de moitié en 11
heures[102].

  [102] RUTHERFORD, _Phil. Mag._, février 1900.

_Désactivation en enceinte close. Vitesse de destruction de
l'émanation[103]._--Une enceinte fermée activée par le radium et
soustraite ensuite à son action, se désactive suivant une loi beaucoup
moins rapide que celle de la désactivation à l'air libre. On peut, par
exemple, faire l'expérience avec un tube en verre que l'on active
intérieurement, en le mettant pendant un certain temps en communication
avec une solution d'un sel de radium. On scelle ensuite le tube à la
lampe, et l'on mesure l'intensité du rayonnement émis à l'extérieur par
les parois du tube, pendant que la désactivation se produit.

  [103] P. CURIE, _Comptes rendus_, 17 novembre 1902.

La loi de désactivation est une loi exponentielle. Elle est donnée avec
une grande exactitude par la formule

  I = I_0 _e_^{-t/Θ}

I_{0} intensité du rayonnement initial;

I, intensité du rayonnement au temps _t_;

Θ, une constante de temps Θ = 4.970 × 10^5 secondes.

L'intensité du rayonnement diminue de moitié en 4 jours.

Cette loi de désactivation est absolument invariable, quelles que soient
les conditions de l'expérience (dimensions de l'enceinte, nature des
parois, nature du gaz dans l'enceinte, durée de l'activation, etc.). La
loi de désactivation reste la même, quelle que soit la température entre
-180° et +450°. Cette loi de désactivation est donc tout à fait
caractéristique et pourrait servir à définir un _étalon de temps_
absolument indépendant.

Dans ces expériences, c'est l'énergie radioactive accumulée dans le gaz
qui entretient l'activité des parois. Si, en effet, on supprime le gaz
en faisant le vide dans l'enceinte, on constate que les parois se
désactivent ensuite suivant le mode rapide de désactivation, l'intensité
du rayonnement diminuant de moitié en 28 minutes. Ce même résultat est
obtenu en substituant dans l'enceinte de l'air ordinaire à l'air activé.

La loi de désactivation avec baisse de moitié en 4 jours est donc
caractéristique de la disparition de l'énergie radioactive accumulée
dans le gaz. Si l'on se sert de l'expression adoptée par M. Rutherford,
on peut dire que l'émanation du radium disparaît spontanément en
fonction du temps avec baisse de moitié en 4 jours.

L'émanation du thorium est d'une autre nature et disparaît beaucoup plus
rapidement. Le pouvoir d'activation diminue de moitié en 1 minute 10
secondes environ.

L'émanation de l'actinium disparaît encore plus rapidement; la baisse de
moitié a lieu en quelques secondes.

MM. Elster et Geitel ont montré qu'il existe toujours dans l'air
atmosphérique, en très faible proportion, une émanation radioactive
analogue à celles émises par les corps radioactifs. Des fils métalliques
tendus dans l'air et maintenus à un potentiel négatif s'activent sous
l'influence de cette émanation. L'air que l'on aspire au moyen d'un tube
enfoncé dans le sol est particulièrement chargé d'émanation[104].
L'origine de cette émanation est encore inconnue.

  [104] ELSTER et GEITEL, _Physik. Zeitschrift_, 15 septembre 1902.

L'air extrait de certaines eaux minérales contient de l'émanation tandis
que l'air contenu dans l'eau de la mer et des rivières en est à peu près
exempt.


_Nature des émanations._--Suivant M. Rutherford l'émanation d'un corps
radioactif est un gaz matériel radioactif qui s'échappe de ce corps. En
effet, à bien des points de vue, l'émanation du radium se comporte comme
un gaz ordinaire.

Quand on met en communication deux réservoirs en verre dont l'un
contient de l'émanation tandis que l'autre n'en contient pas,
l'émanation passe en se diffusant dans le deuxième réservoir, et quand
l'équilibre est établi, on constate que l'émanation s'est partagée entre
les deux réservoirs comme le ferait un gaz ordinaire: si les deux
réservoirs sont à la même température, l'émanation se partage entre eux
dans le rapport de leurs volumes; s'ils sont à des températures
différentes, elle se partage entre eux comme un gaz parfait obéissant
aux lois de Mariotte et de Gay-Lussac. Pour établir ce résultat il
suffit de mesurer le rayonnement du premier réservoir avant et après le
partage; ce rayonnement est proportionnel à la quantité d'émanation
contenue dans le réservoir. Mais, comme la diffusion de l'émanation
demande un certain temps jusqu'à ce que l'équilibre soit établi, il est
nécessaire, pour l'exactitude du calcul relatif à l'expérience, de tenir
compte de la destruction spontanée de l'émanation avec le temps[105].

  [105] P. CURIE et J. DANNE, _Comptes rendus_, 2 juin 1903.

L'émanation du radium se diffuse le long d'un tube étroit suivant les
lois de la diffusion des gaz, et son coefficient de diffusion est
comparable à celui de l'acide carbonique[106].

  [106] P. CURIE et J. DANNE, _Comptes rendus_, 2 juin 1903.

MM. Rutherford et Soddy ont montré que les émanations du radium et du
thorium se condensent à la température de l'air liquide, comme le
feraient des gaz qui seraient liquéfiables à cette température. Un
courant d'air chargé d'émanation perd ses propriétés radioactives en
traversant un serpentin qui plonge dans l'air liquide; l'émanation reste
condensée dans le serpentin, et elle se retrouve à l'état gazeux quand
on réchauffe celui-ci. L'émanation du radium se condense à -150°, celle
du thorium à une température comprise entre -100° et -150°[107]. On peut
faire l'expérience suivante: deux réservoirs de verre fermés, l'un
grand, l'autre petit, communiquent ensemble par un tube court muni d'un
robinet; ils sont remplis de gaz activé par le radium et sont par suite
tous les deux lumineux. On plonge le petit réservoir dans l'air liquide,
toute l'émanation s'y condense; au bout d'un certain temps on sépare
les deux réservoirs l'un de l'autre en fermant le robinet, et l'on
retire ensuite le petit réservoir de l'air liquide. On constate que
c'est le petit réservoir qui contient toute l'activité. Pour s'en
assurer il suffit d'observer la phosphorescence du verre des deux
réservoirs. Le grand réservoir n'est plus lumineux, tandis que le petit
est plus lumineux qu'au début de l'expérience. L'expérience est
particulièrement brillante si l'on a eu soin d'enduire les parois des
deux réservoirs de sulfure de zinc phosphorescent.

  [107] RUTHERFORD et SODDY, _Phil. Mag._, mai 1903.

Toutefois, si l'émanation du radium est tout à fait comparable à un gaz
liquéfiable, la température de condensation par refroidissement devrait
être fonction de la quantité d'émanation contenue dans un certain volume
d'air; ce qui n'a pas été signalé.

On doit aussi faire remarquer que l'émanation passe avec une grande
facilité à travers les trous ou les fissures les plus ténues des corps
solides, dans des conditions où les gaz matériels ordinaires ne peuvent
circuler qu'avec une lenteur extrême.

Enfin, l'émanation du radium se distingue d'un gaz matériel ordinaire en
ce qu'elle se détruit spontanément quand elle est enfermée en tube de
verre scellé; tout au moins observe-t-on, dans ces conditions, la
disparition de la propriété radioactive. Cette propriété radioactive est
d'ailleurs encore actuellement la seule qui caractérise l'émanation à
notre connaissance, car jusqu'à présent on n'a encore établi avec
certitude ni l'existence d'un spectre caractéristique de l'émanation, ni
une pression due à l'émanation.

Toutefois tout récemment MM. Ramsay et Soddy ont observé, dans le
spectre des gaz extraits du radium, des raies nouvelles qui pourraient,
à leur avis, appartenir à l'émanation du radium. Ils ont aussi constaté
que les gaz extraits du radium contiennent de l'hélium, et que ce
dernier gaz se forme spontanément en présence de l'émanation du
radium[108]. Si ces résultats, dont l'importance est considérable, se
confirment, on pourra être amené à considérer l'émanation comme un gaz
matériel instable, et l'hélium serait peut-être un des produits de la
désagrégation de ce gaz.

  [108] RAMSAY et SODDY, _Physikalische Zeitschrift_, 15 septembre 1903.

Les émanations du radium et du thorium ne semblent pas être altérées par
divers agents chimiques très énergiques, et pour cette raison MM.
Rutherford et Soddy les assimilent à des gaz de la famille de
l'argon[109].

  [109] _Phil. Mag._, 1902, p. 580; 1903, p. 457.


_Variation d'activité des liquides activés et des solutions
radifères._--Un liquide quelconque devient radioactif lorsqu'il est
placé dans un vase dans une enceinte activante. Si l'on retire le
liquide de l'enceinte et qu'on le laisse à l'air libre, il se désactive
rapidement en transmettant son activité aux gaz et aux corps solides qui
l'entourent. Si l'on enferme un liquide activé dans un flacon fermé, il
se désactive bien plus lentement et l'activité baisse alors de moitié en
4 jours, comme cela arriverait pour un gaz activé enfermé dans un vase
clos. On peut expliquer ce fait en admettant que l'énergie radioactive
est emmagasinée dans les liquides sous une forme identique à celle sous
laquelle elle est emmagasinée dans un gaz (sous forme d'émanation).

Une dissolution d'un sel radifère se comporte en partie d'une façon
analogue. Tout d'abord, il est fort remarquable que la solution d'un sel
de radium, qui est placée depuis quelque temps dans une enceinte close,
n'est pas plus active que de l'eau pure placée dans un vase contenu dans
la même enceinte, lorsque l'équilibre d'activité s'est établi. Si l'on
retire de l'enceinte la solution radifère et qu'on la laisse à l'air
dans un vase largement ouvert, l'activité se répand dans l'espace, et la
solution devient à peu près inactive, bien qu'elle contienne toujours le
radium. Si alors on enferme cette solution désactivée dans un flacon
fermé, elle reprend peu à peu, en une quinzaine de jours, une activité
limite qui peut être considérable. Au contraire, un liquide activé qui
ne renferme pas de radium et qui a été désactivé à l'air libre, ne
reprend pas son activité quand on le met dans un flacon fermé.


_Théorie de la radioactivité._--Voici, d'après MM. Curie et Debierne,
une théorie très générale qui permet de coordonner les résultats de
l'étude de la radioactivité induite, résultats que je viens d'exposer et
qui constituent des faits indépendants de toute hypothèse[110].

  [110] CURIE et DEBIERNE, _Comptes rendus_, 29 juillet 1901.

On peut admettre que chaque atome de radium fonctionne comme une source
continue et constante d'énergie, sans qu'il soit, d'ailleurs, nécessaire
de préciser d'où vient cette énergie. L'énergie radioactive qui
s'accumule dans le radium tend à se dissiper de deux façons différentes:
1º par rayonnement (rayons chargés et non chargés d'électricité); 2º par
conduction, c'est-à-dire par transmission de proche en proche aux corps
environnants, par l'intermédiaire des gaz et des liquides (dégagement
d'émanation et transformation en radioactivité induite).

La perte d'énergie radioactive, tant par rayonnement que par conduction,
croît avec la quantité d'énergie accumulée dans le corps radioactif. Un
équilibre de régime doit s'établir nécessairement quand, la double
perte, dont je viens de parler, compense l'apport continu fait par le
radium. Cette manière de voir est analogue à celle qui est en usage dans
les phénomènes calorifiques. Si, dans l'intérieur d'un corps, il se
fait, pour une raison quelconque, un dégagement continu et constant de
chaleur, la chaleur s'accumule dans le corps, et la température s'élève,
jusqu'à ce que la perte de chaleur par rayonnement et par conduction
fasse équilibre à l'apport continu de chaleur.

En général, sauf dans certaines conditions spéciales, l'activité ne se
transmet pas de proche en proche à travers les corps solides. Lorsqu'on
conserve une dissolution en tube scellé, la perte par rayonnement
subsiste seule, et l'activité radiante de la dissolution prend une
valeur élevée.

Si, au contraire, la dissolution se trouve dans un vase ouvert, la perte
d'activité de proche en proche, par conduction, devient considérable,
et, lorsque l'état de régime est atteint, l'activité radiante de la
dissolution est très faible.

L'activité radiante d'un sel radifère solide, laissé à l'air libre, ne
diminue pas sensiblement, parce que, la propagation de la radioactivité
par conduction ne se faisant pas à travers les corps solides, c'est
seulement une couche superficielle très mince qui produit la
radioactivité induite. On constate, en effet, que la dissolution du même
sel produit des phénomènes de radioactivité induite beaucoup plus
intenses. Avec un sel solide l'énergie radioactive s'accumule dans le
sel et se dissipe surtout par rayonnement. Au contraire, lorsque le sel
est en dissolution dans l'eau depuis quelques jours, l'énergie
radioactive est répartie entre l'eau et le sel, et si on les sépare par
distillation, l'eau entraîne une grande partie de l'activité, et le sel
solide est beaucoup moins actif (10 ou 15 fois) qu'avant dissolution.
Ensuite le sel solide reprend peu à peu son activité primitive.

On peut chercher à préciser encore davantage la théorie qui précède, en
imaginant que la radioactivité du radium lui-même se produit au moins
en grande partie par l'intermédiaire de l'énergie radioactive émise sous
forme d'émanation.

On peut admettre que chaque atome de radium est une source continue et
constante d'émanation. En même temps que cette forme d'énergie se
produit, elle éprouve progressivement une transformation en énergie
radioactive de rayonnement Becquerel; la vitesse de cette transformation
est proportionnelle à la quantité d'émanation accumulée.

Quand une solution radifère est enfermée dans une enceinte, l'émanation
peut se répandre dans l'enceinte et sur les parois. C'est donc là
qu'elle est transformée en rayonnement, tandis que la solution n'émet
que peu de rayons Becquerel,--le rayonnement est, en quelque sorte,
_extériorisé_. Au contraire, dans le radium solide, l'émanation, ne
pouvant s'échapper facilement, s'accumule et se transforme sur place en
rayonnement Becquerel; ce rayonnement atteint donc une valeur
élevée[111].

  [111] CURIE, _Comptes rendus_, 26 janvier 1903.

Si cette théorie de la radioactivité était générale, il faudrait
admettre que tous les corps radioactifs émettent de l'émanation. Or,
cette émission a été constatée pour le radium, le thorium et l'actinium;
ce dernier corps en émet énormément même à l'état solide. L'uranium et
le polonium ne semblent pas émettre d'émanation, bien qu'ils émettent
des rayons Becquerel. Ces corps ne produisent pas la radioactivité
induite en vase clos comme les corps radioactifs cités précédemment. Ce
fait n'est pas en contradiction absolue avec la théorie qui précède. Si,
en effet, l'uranium et le polonium émettaient des émanations qui se
détruisent avec une très grande rapidité, il serait très difficile
d'observer l'entraînement de ces émanations par l'air et les effets de
radioactivité induite produits par elles sur les corps voisins. Une
telle hypothèse n'est nullement invraisemblable, puisque les temps
pendant lesquels les quantités d'émanation du radium et du thorium
diminuent de moitié sont entre eux comme 5000 est à 1. On verra
d'ailleurs que dans certaines conditions l'uranium peut provoquer la
radioactivité induite.


_Autre forme de la radioactivité induite._--D'après la loi de
désactivation à l'air libre des corps solides activés par le radium,
l'activité radiante au bout d'une journée est à peu près insensible.

Certains corps cependant font exception: tels sont le celluloïd, la
paraffine, le caoutchouc, etc. Quand ces corps ont été activés assez
longtemps, ils se désactivent plus lentement que ne le veut la loi, et
il faut souvent quinze ou vingt jours pour que l'activité devienne
insensible. Il semble que ces corps aient la propriété de s'imprégner de
l'énergie radioactive sous forme d'émanation; ils la perdent ensuite peu
à peu en produisant la radioactivité induite dans leur voisinage.


_Radioactivité induite à évolution lente._--On observe encore une tout
autre forme de radioactivité induite, qui semble se produire sur tous
les corps, quand ils ont séjourné pendant des mois dans une enceinte
activante. Quand ces corps sont retirés de l'enceinte, leur activité
diminue d'abord jusqu'à une valeur très faible suivant la loi ordinaire
(diminution de moitié en une demi-heure); mais, quand l'activité est
tombée à 1/20000 environ de la valeur initiale, elle ne diminue plus ou
du moins elle évolue avec une lenteur extrême, quelquefois même elle va
en augmentant. Nous avons des lames de cuivre, d'aluminium, de verre qui
conservent ainsi une activité résiduelle depuis plus de six mois.

Ces phénomènes d'activité induite semblent être d'une tout autre nature
que ceux ordinaires, et ils offrent une évolution beaucoup plus lente.

Un temps considérable est nécessaire aussi bien pour la production que
pour la disparition de cette forme de radioactivité induite.


_Radioactivité induite sur des substances qui séjournent en dissolution
avec le radium._--Quand on traite un minerai radioactif contenant du
radium, pour en extraire ce corps, et tant que le travail n'est pas
avancé, on réalise des séparations chimiques, après lesquelles la
radioactivité se trouve entièrement avec l'un des produits de la
réaction, l'autre produit étant entièrement inactif. On sépare ainsi
d'un côté des produits radiants qui peuvent être plusieurs centaines de
fois plus actifs que l'uranium, de l'autre côté du cuivre, de
l'antimoine, de l'arsenic, etc., absolument inactifs. Certains autres
corps (le fer, le plomb) n'étaient jamais séparés à l'état complètement
inactif. A mesure que les corps radiants se concentrent, il n'en est
plus de même; aucune séparation chimique ne fournit plus de produits
absolument inactifs; toutes les portions résultant d'une séparation sont
toujours actives à des degrés variables.

Après la découverte de la radioactivité induite, M. Giesel essaya le
premier d'activer le bismuth inactif ordinaire en le maintenant en
solution avec du radium très actif. Il obtint ainsi du bismuth
radioactif[112], et il en conclut que le polonium extrait de la
pechblende était probablement du bismuth activé par le voisinage du
radium contenu dans la pechblende.

  [112] GIESEL, _Société de Physique de Berlin_, janvier 1900.

J'ai également préparé du bismuth activé en maintenant le bismuth en
dissolution avec un sel radifère très actif.

Les difficultés de cette expérience consistent dans les soins extrêmes
qu'il faut prendre pour éliminer le radium de la dissolution. Si l'on
songe à la quantité infinitésimale de radium qui suffit pour produire
dans un gramme de matière une radioactivité très notable, on ne croit
jamais avoir assez lavé et purifié le produit activé. Or, chaque
purification entraîne une baisse d'activité du produit activé, soit que
réellement on en retire des traces de radium, soit que la radioactivité
induite dans ces conditions ne résiste pas aux transformations
chimiques.

Les résultats que j'obtiens semblent cependant établir avec certitude
que l'activation se produit et persiste après que l'on a séparé le
radium. C'est ainsi qu'en fractionnant le nitrate de mon bismuth activé
par précipitation de la solution azotique par l'eau, je trouve que,
après purification très soigneuse, il se fractionne comme le polonium,
la partie la plus active étant précipitée en premier.

Si la purification est insuffisante, c'est le contraire qui se produit,
indiquant que des traces de radium se trouvaient encore avec le bismuth
activé. J'ai obtenu ainsi du bismuth activé pour lequel le sens du
fractionnement indiquait une grande pureté et qui était 2000 fois plus
actif que l'uranium. Ce bismuth diminue d'activité avec le temps. Mais
une autre partie du même produit, préparée avec les mêmes précautions et
se fractionnant dans le même sens, conserve son activité sans diminution
sensible depuis un temps qui est actuellement de trois ans environ.

Cette activité est 150 fois plus grande que celle de l'uranium.

J'ai activé également du plomb et de l'argent en les laissant en
dissolution avec le radium. Le plus souvent la radioactivité induite
ainsi obtenue ne diminue guère avec le temps, mais elle ne résiste
généralement pas à plusieurs transformations chimiques successives du
corps activé.

M. Debierne[113] a activé du baryum en le laissant en solution avec
l'actinium. Ce baryum activé reste actif après diverses transformations
chimiques, son activité est donc une propriété atomique assez stable. Le
chlorure de baryum activé se fractionne comme le chlorure de baryum
radifère, les parties les plus actives étant les moins solubles dans
l'eau et l'acide chlorhydrique étendu. Le chlorure sec est spontanément
lumineux; son rayonnement Becquerel est analogue à celui du chlorure de
baryum radifère. M. Debierne a obtenu du chlorure de baryum activé 1000
fois plus actif que l'uranium. Ce baryum n'avait cependant pas acquis
tous les caractères du radium, car il ne montrait au spectroscope aucune
des raies les plus fortes du radium. De plus son activité diminua avec
le temps, et au bout de trois semaines elle était devenue trois fois
plus faible qu'au début.

  [113] DEBIERNE, _Comptes rendus_, juillet 1900.

Il y a toute une étude à faire sur l'activation des substances en
dissolution avec les corps radioactifs. Il semble que, suivant les
conditions de l'expérience, on puisse obtenir des formes de
radioactivité induite atomique plus ou moins stables. La radioactivité
induite dans ces conditions est peut-être la même que la forme à
évolution lente que l'on obtient par activation prolongée à distance
dans une enceinte activante. Il y a lieu de se demander jusqu'à quel
degré la radioactivité induite atomique affecte la nature chimique de
l'atome, et si elle peut modifier les propriétés chimiques de celui-ci,
soit d'une façon passagère, soit d'une façon stable.

L'étude chimique des corps activés à distance est rendue difficile par
ce fait que l'activation est limitée à une couche superficielle très
mince, et que, par suite, la proportion de matière qui a pu être
atteinte par la transformation est extrêmement faible.

La radioactivité induite peut aussi être obtenue en laissant certaines
substances en dissolution avec l'uranium. L'expérience réussit avec le
baryum. Si, comme l'a fait M. Debierne, on ajoute de l'acide sulfurique
à une solution qui contient de l'uranium et du baryum, le sulfate de
baryum précipité entraîne de l'activité; en même temps le sel d'uranium
perd une partie de la sienne. M. Becquerel a trouvé qu'en répétant cette
opération plusieurs fois, on obtient de l'uranium à peine actif. On
pourrait croire, d'après cela, que dans cette opération on a réussi à
séparer de l'uranium un corps radioactif différent de ce métal, et dont
la présence produisait la radioactivité de l'uranium. Cependant il n'en
est rien, car au bout de quelques mois l'uranium reprend son activité
primitive; au contraire, le sulfate de baryum précipité perd celle qu'il
avait acquise.

Un phénomène analogue se produit avec le thorium. M. Rutherford
précipite une solution de sel de thorium par l'ammoniaque; il sépare la
solution et l'évapore à sec. Il obtient ainsi un petit résidu très
actif, et le thorium précipité se montre moins actif qu'auparavant. Ce
résidu actif, auquel M. Rutherford donne le nom de _thorium x_, perd son
activité avec le temps, tandis que le thorium reprend son activité
primitive[114].

  [114] RUTHERFORD et SODDY, _Zeitschr. für physik. Chemie._, t. XLII,
  1902, p. 81.

Il semble qu'en ce qui concerne la radioactivité induite en dissolution,
les divers corps ne se comportent pas tous de la même façon, et que
certains d'entre eux sont bien plus susceptibles de s'activer que les
autres.


_Dissémination des poussières radioactives et radioactivité induite du
laboratoire._--Lorsqu'on fait des études sur les substances fortement
radioactives, il faut prendre des précautions particulières si l'on veut
pouvoir continuer à faire des mesures délicates. Les divers objets
employés dans le laboratoire de chimie, et ceux qui servent pour les
expériences de physique, ne tardent pas à être tous radioactifs et à
agir sur les plaques photographiques au travers du papier noir. Les
poussières, l'air de la pièce, les vêtements sont radioactifs. L'air de
la pièce est conducteur. Dans le laboratoire, où nous travaillons, le
mal est arrivé à l'état aigu, et nous ne pouvons plus avoir un appareil
bien isolé.

Il y a donc lieu de prendre des précautions particulières pour éviter
autant que possible la dissémination des poussières actives, et pour
éviter aussi les phénomènes d'activité induite.

Les objets employés en chimie ne doivent jamais être emportés dans la
salle d'études physiques, et il faut autant que possible éviter de
laisser séjourner inutilement dans cette salle les substances actives.
Avant de commencer ces études nous avions coutume, dans les travaux
d'électricité statique, d'établir la communication entre les divers
appareils par des fils métalliques isolés protégés par des cylindres
métalliques en relation avec le sol, qui préservaient les fils contre
toute influence électrique extérieure. Dans les études sur les corps
radioactifs, cette disposition est absolument défectueuse; l'air étant
conducteur, l'isolement entre le fil et le cylindre est mauvais, et la
force électromotrice de contact inévitable entre le fil et le cylindre
tend à produire un courant à travers l'air et à faire dévier
l'électromètre. Nous mettons maintenant tous les fils de communication à
l'abri de l'air en les plaçant, par exemple, au milieu de cylindres
remplis de paraffine ou d'une autre matière isolante. Il y aurait aussi
avantage à faire usage, dans ces études, d'électromètres
_rigoureusement_ clos.


_Activation en dehors de l'action des substances radioactives._--Des
essais ont été faits en vue de produire la radioactivité induite en
dehors de l'action des substances radioactives.

M. Villard[115] a soumis à l'action des rayons cathodiques un morceau de
bismuth placé comme anticathode dans un tube de Crookes; ce bismuth a
été ainsi rendu actif, à vrai dire, d'une façon extrêmement faible, car
il fallait 8 jours de pose pour obtenir une impression photographique.

  [115] VILLARD, _Société de Physique_, juillet 1900.

M. Mac Lennan expose divers sels à l'action des rayons cathodiques et
les chauffe ensuite légèrement. Ces sels acquièrent alors la propriété
de décharger les corps chargés positivement[116].

  [116] MAC LENNAN, _Phil. Mag._, février 1902.

Les études de ce genre offrent un grand intérêt. Si, en se servant
d'agents physiques connus, il était possible de créer dans des corps
primitivement inactifs une radioactivité notable, nous pourrions espérer
de trouver ainsi la cause de la radioactivité spontanée de certaines
matières.


_Variations d'activité des corps radioactifs. Effets de
dissolution._--Le polonium, comme je l'ai dit plus haut, diminue
d'activité avec le temps. Cette baisse est lente, elle ne semble pas se
faire avec la même vitesse pour tous les échantillons. Un échantillon de
nitrate de bismuth à polonium a perdu la moitié de son activité en 11
mois et 95 pour 100 de son activité en 33 mois. D'autres échantillons
ont éprouvé des baisses analogues.

Un échantillon de bismuth à polonium métallique fut préparé avec un
sous-nitrate, lequel, après sa préparation, était 100000 fois plus actif
que l'uranium. Ce métal n'est plus maintenant qu'un corps moyennement
radioactif 2000 fois plus actif que l'uranium. Sa radioactivité est
mesurée de temps en temps. Pendant 6 mois ce métal a perdu 67 pour 100
de son activité.

La perte d'activité ne semble pas être facilitée par les réactions
chimiques. Dans des opérations chimiques rapides on ne constate
généralement pas de perte considérable d'activité.

Contrairement à ce qui se passe pour le polonium, les sels radifères
possèdent une radioactivité permanente qui ne présente pas de baisse
appréciable au bout de quelques années.

Quand on vient de préparer un sel de radium à l'état solide, ce sel n'a
pas tout d'abord une activité constante. Son activité va en augmentant à
partir de la préparation et atteint une valeur limite sensiblement
invariable au bout d'un mois environ. Le contraire a lieu pour la
solution. Quand on vient de la préparer, elle est d'abord très active,
mais laissée à l'air libre elle se désactive rapidement, et prend
finalement une activité limite qui peut être considérablement plus
faible que la valeur initiale. Ces variations d'activité ont été tout
d'abord observées par M. Giesel[117]. Elles s'expliquent fort bien en se
plaçant au point de vue de l'émanation. La diminution de l'activité de
la solution correspond à la perte de l'émanation qui s'échappe dans
l'espace; cette baisse est bien moindre si la dissolution est en tube
scellé. Une solution désactivée à l'air libre reprend une activité plus
grande quand on l'enferme en tube scellé. La période de l'accroissement
de l'activité du sel qui, après dissolution, vient d'être ramené à
l'état solide, est celle pendant laquelle l'émanation s'emmagasine à
nouveau dans le radium solide.

  [117] GIESEL, _Wied. Ann._, t. LXIX, p. 91.

Voici quelques expériences à ce sujet:

Une solution de chlorure de baryum radifère laissée à l'air libre
pendant 2 jours devient 300 fois moins active.

Une solution est enfermée en vase clos; on ouvre le vase, on verse la
solution dans une cuve et l'on mesure l'activité:

  Activité mesurée immédiatement            67
          »        au bout de 2 heures      20
          »            »      2 jours        0,25

Une solution de chlorure de baryum radifère qui est restée à l'air libre
est enfermée dans un tube de verre scellé, et l'on mesure le rayonnement
de ce tube. On trouve les résultats suivants:

  Activité mesurée immédiatement       27
           »       après 2 jours       61
           »         »   3 jours       70
           »         »   4 jours       81
           »         »   7 jours      100
           »         »  11 jours      100

L'activité initiale d'un sel solide après sa préparation est d'autant
plus faible que le temps de dissolution a été plus long. Une plus forte
proportion de l'activité est alors transmise au dissolvant. Voici les
activités initiales obtenues avec un chlorure dont l'activité limite est
800 et que l'on maintenait en dissolution pendant un temps donné; puis
on séchait le sel et l'on mesurait son activité immédiatement:

  Activité limite                                                  800
  Activité initiale après dissolution et dessiccation immédiate    440
  Activité initiale après que le sel est resté dissous  5 jours    120
                   »                »                  18 jours    130
                   »                »                  32 jours    114

Dans cette expérience le sel dissous se trouvait dans un vase simplement
couvert d'un verre de montre.

J'ai fait avec le même sel deux dissolutions que j'ai conservées en tube
scellé pendant 13 mois; l'une de ces dissolutions était 8 fois plus
concentrée que l'autre:

  Activité initiale du sel de la solution concentrée
  après dessiccation                                      200

  Activité initiale du sel de la solution étendue
  après dessiccation                                      100

La désactivation du sel est donc d'autant plus grande que la proportion
du dissolvant est plus grande, l'énergie radioactive transmise au
liquide ayant alors un plus grand volume de liquide à saturer et un plus
grand espace à remplir. Les deux échantillons du même sel, qui avaient
ainsi une activité initiale différente, ont d'ailleurs augmenté
d'activité avec une vitesse très différente au début; au bout d'un jour
ils avaient la même activité, et l'accroissement d'activité se continua
exactement de la même façon pour tous les deux jusqu'à la limite.

Quand la dissolution est étendue, la désactivation du sel est très
rapide; c'est ce que montrent les expériences suivantes: trois portions
égales d'un même sel radifère sont dissoutes dans des quantités égales
d'eau. La première dissolution _a_ est laissée à l'air libre pendant une
heure, puis séchée. La deuxième dissolution _b_ est traversée pendant
une heure par un courant d'air, puis séchée. La troisième dissolution
_c_ est laissée pendant 13 jours à l'air libre, puis séchée. Les
activités initiales des trois sels sont:

  Pour la portion _a_      145,2
        »         _b_      141,6
        »         _c_      102,6

L'activité limite du même sel est environ 470. On voit donc qu'au bout
d'une heure la plus grande partie de l'effet était produite. De plus, le
courant d'air qui a barboté pendant une heure dans la dissolution _b_
n'a produit que peu d'effet. La proportion du sel dans la dissolution
était d'environ 0,5 pour 100.

L'énergie radioactive sous forme d'émanation se propage difficilement du
radium solide dans l'air; elle éprouve de même une résistance au passage
du radium solide dans un liquide. Quand on agite du sulfate radifère
avec de l'eau pendant une journée entière, son activité après celle
opération est sensiblement la même que celle d'une portion du même
sulfate laissée à l'air libre.

En faisant le vide sur du sel radifère on retire toute l'émanation
disponible. Toutefois la radioactivité d'un chlorure radifère sur lequel
nous avions fait le vide pendant 6 jours ne fut pas sensiblement
modifiée par cette opération. Cette expérience montre que la
radioactivité du sel est due principalement à l'énergie radioactive
utilisée dans l'intérieur des grains, laquelle ne peut être enlevée en
faisant le vide.

La perte d'activité que le radium éprouve quand on le fait passer par
l'état dissous est relativement plus grande pour les rayons pénétrants
que pour les rayons absorbables. Voici quelques exemples:

Un chlorure radifère, qui avait atteint son activité limite 470 est
dissous et reste en dissolution pendant une heure; on le sèche ensuite
et l'on mesure sa radioactivité initiale par la méthode électrique. On
trouve que le rayonnement initial total est égal à la fraction 0,3 du
rayonnement total limite. Si l'on fait la mesure de l'intensité du
rayonnement en recouvrant la substance active d'un écran d'aluminium de
0mm,01 d'épaisseur, on trouve que le rayonnement initial qui traverse
cet écran n'est que la fraction 0,17 du rayonnement limite traversant le
même écran.

Quand le sel est resté en dissolution pendant 13 jours, on trouve pour
le rayonnement initial total la fraction 0,22 du rayonnement limite
total et pour le rayonnement qui traverse 0mm,01 d'aluminium la fraction
0,13 du rayonnement limite.

Dans les deux cas le rapport du rayonnement initial après dissolution au
rayonnement limite est de 1,7 fois plus grand pour le rayonnement total
que pour le rayonnement qui traverse 0mm,01 d'aluminium.

Il faut d'ailleurs remarquer que, en séchant le produit après
dissolution, on ne peut éviter une période de temps pendant laquelle le
produit se trouve à un état mal défini, ni entièrement solide, ni
entièrement liquide. On ne peut non plus éviter de chauffer le produit
pour enlever l'eau rapidement.

Pour ces deux raisons il n'est guère possible de déterminer la vraie
activité initiale du produit qui passe de l'état dissous à l'état
solide. Dans les expériences qui viennent d'être citées des quantités
égales de substances radiantes étaient dissoutes dans la même quantité
d'eau, et ensuite les dissolutions étaient évaporées à sec dans des
conditions aussi identiques que possible et sans chauffer au-dessus de
120° ou 130°.

[Illustration: Fig. 13.]

J'ai étudié la loi suivant laquelle augmente l'activité d'un sel
radifère solide, à partir du moment où ce sel est séché après
dissolution, jusqu'au moment où il atteint son activité limite. Dans
les Tableaux qui suivent j'indique l'intensité du rayonnement I en
fonction du temps, l'intensité limite étant supposée égale à 100, et le
temps étant compté à partir du moment où le produit a été séché. Le
Tableau I (_fig._ 13, courbe I) est relatif au rayonnement total. Le
Tableau II (_fig._ 13, courbe II) est relatif seulement aux rayons
pénétrants (rayons qui ont traversé 3cm d'air et 0mm,01 d'aluminium).

     TABLEAU I.            TABLEAU II.

  Temps.         I.      Temps.         I.
    0   »        21        0   »        1,3
    1 jour       25        1 jour      19
    3   »        44        3   »       43
    5   »        60        6   »       60
   10   »        78       15   »       70
   19   »        93       23   »       86
   33   »       100       46   »       94
   67   »       100

J'ai fait plusieurs autres séries de mesures du même genre, mais elle ne
sont pas absolument en accord les unes avec les autres, bien que le
caractère général des courbes obtenues reste le même. Il est difficile
d'obtenir des résultats bien réguliers. On peut cependant remarquer que
la reprise d'activité met plus d'un mois à se produire, et que les
rayons les plus pénétrants sont ceux qui sont le plus profondément
atteints par l'effet de la dissolution.

L'intensité initiale du rayonnement qui peut traverser 3cm d'air et
0mm,01 d'aluminium n'est que 1 pour 100 de l'intensité limite, alors que
l'intensité initiale du rayonnement total est 21 pour 100 du rayonnement
total limite.

Un sel radifère, qui a été dissous et qui vient d'être séché, possède le
même pouvoir pour provoquer l'activité induite (et, par conséquent,
laisse échapper au dehors autant d'émanation) qu'un échantillon du même
sel qui, après avoir été préparé à l'état solide est resté dans cet état
un temps suffisant pour atteindre la radioactivité limite. L'activité
radiante de ces deux produits est pourtant extrêmement différente; le
premier est, par exemple, 5 fois moins actif que le second.


_Variations d'activité des sels de radium par la chauffe._--Quand on
chauffe un composé radifère, ce composé dégage de l'émanation et perd de
l'activité. La perte d'activité est d'autant plus grande que la chauffe
est à la fois plus intense et plus prolongée. C'est ainsi qu'en
chauffant un sel radifère pendant 1 heure à 130° on lui fait perdre 10
pour 100 de son rayonnement total: au contraire, une chauffe de 10
minutes à 400° ne produit pas d'effet sensible. Une chauffe au rouge de
quelques heures de durée détruit 77 pour 100 du rayonnement total.

La perte d'activité par la chauffe est plus importante pour les rayons
pénétrants que pour les rayons absorbables. C'est ainsi qu'une chauffe
de quelques heures de durée détruit environ 77 pour 100 du rayonnement
total, mais la même chauffe détruit la presque totalité (99 pour 100) du
rayonnement qui est capable de traverser 3cm d'air et 0mm,1 d'aluminium.
En maintenant le chlorure de baryum radifère en fusion pendant quelques
heures (vers 800°), on détruit 98 pour 100 du rayonnement capable de
traverser 0mm,3 d'aluminium. On peut dire que les rayons pénétrants
n'existent sensiblement pas après une chauffe forte et prolongée.

Quand un sel radifère a perdu une partie de son activité par la chauffe,
cette baisse d'activité ne persiste pas: l'activité du sel se régénère
spontanément à la température ordinaire et tend vers une certaine valeur
limite. J'ai observé le fait fort curieux que cette limite est plus
élevée que l'activité limite du sel avant la chauffe, du moins en est-il
ainsi pour le chlorure. En voici des exemples: un échantillon de
chlorure de baryum radifère qui, après avoir été préparé à l'état
solide, a atteint depuis longtemps son activité limite, possède un
rayonnement total représenté par le nombre 470, et un rayonnement
capable de traverser 0mm,01 d'aluminium, représenté par le nombre 157.
Cet échantillon est soumis à une chauffe au rouge pendant quelques
heures. Deux mois après la chauffe, il atteint une activité limite avec
un rayonnement total égal à 690, et un rayonnement à travers 0mm,01
d'aluminium égal à 227. Le rayonnement total et le rayonnement qui
traverse l'aluminium sont donc augmentés respectivement dans le rapport
690/470 et 227/156. Ces deux rapports sont sensiblement égaux entre eux
et égaux à 1,45.

[Illustration: Fig. 14.]

Un échantillon de chlorure de baryum radifère qui, après avoir été
préparé à l'état solide, a atteint une activité limite égale à 62, est
maintenu en fusion pendant quelques heures; puis le produit fondu est
pulvérisé. Ce produit reprend une nouvelle activité limite égale à 140,
soit plus de 2 fois plus grande que celle qu'il pouvait atteindre, quand
il avait été préparé à l'état solide sans avoir été notablement chauffé
pendant la dessiccation.

J'ai étudié la loi de l'augmentation de l'activité des composés
radifères après la chauffe. Voici, à titre d'exemple, les résultats de
deux séries de mesures. Les nombres des Tableaux I et II indiquent
l'intensité du rayonnement I en fonction du temps, l'intensité limite
étant supposée égale à 100, et le temps étant compté à partir de la fin
de la chauffe. Le Tableau I (_fig._ 14, courbe I) est relatif au
rayonnement total d'un échantillon de chlorure de baryum radifère. Le
Tableau II (_fig._ 3, courbe II) est relatif au rayonnement pénétrant
d'un échantillon de sulfate de baryum radifère, car on mesurait
l'intensité du rayonnement qui traversait 3cm d'air et 0mm,01
d'aluminium. Les deux produits ont subi une chauffe au rouge cerise
pendant 7 heures.

      TABLEAU I.                TABLEAU II.

  Temps.           I.       Temps.           I.
   0              16,2       0               0,8
   0,6 jour       25,4       0,7 jour       13
   1     »        27,4       1     »        18
   2     »        38         1,9   »        26,4
   3     »        46,3       6     »        46,2
   4     »        54         10    »        55,5
   6     »        67,5       14    »        64
  10     »        84         18    »        71,8
  24     »        95         27    »        81
  57     »       100         36    »        91
                             50    »        95,5
                             57    »        99
                             84    »       100

J'ai fait encore plusieurs autres séries de déterminations, mais, de
même que pour la reprise d'activité après dissolution, les résultats
des diverses séries ne sont pas bien concordants.

L'effet de la chauffe ne persiste pas quand on dissout la substance
radifère chauffée. De deux échantillons d'une même substance radifère
d'activité 1800, l'un a été fortement chauffé, et son activité a été
réduite par la chauffe à 670. Les deux échantillons ayant été à ce
moment dissous et laissés en dissolution pendant 20 heures, leurs
activités initiales à l'état solide ont été 460 pour le produit non
chauffé et 420 pour celui chauffé; il n'y avait donc pas de différence
considérable entre l'activité de ces deux produits. Mais, si les deux
produits ne restent pas en dissolution un temps suffisant, si, par
exemple, on les sèche immédiatement après les avoir dissous, le produit
non chauffé est beaucoup plus actif que le produit chauffé; un certain
temps est nécessaire pour que l'état de dissolution fasse disparaître
l'effet de la chauffe. Un produit d'activité 3200 a été chauffé et
n'avait plus après la chauffe qu'une activité de 1030. Ce produit a été
dissous en même temps qu'une portion du même produit non chauffée, et
les deux portions ont été séchées immédiatement. L'activité initiale
était de 1450 pour le produit non chauffé et de 760 pour celui chauffé.

Pour les sels radifères solides, le pouvoir de provoquer la
radioactivité induite est fortement influencé par la chauffe. Pendant
que l'on chauffe les composés radifères, ils dégagent plus d'émanation
qu'à la température ordinaire; mais, quand ils sont ensuite ramenés à la
température ordinaire, non seulement leur radioactivité est bien
inférieure à celle qu'ils avaient avant la chauffe, mais aussi leur
pouvoir activant est considérablement diminué. Pendant le temps qui suit
la chauffe, la radioactivité du produit va en augmentant et peut même
dépasser la valeur primitive. Le pouvoir activant se rétablit aussi
partiellement; cependant, après une chauffe prolongée au rouge, la
presque totalité du pouvoir activant se trouve supprimée, sans être
susceptible de reparaître spontanément avec le temps. On peut restituer
au sel radifère son pouvoir activant primitif en le dissolvant dans
l'eau et en le séchant à l'étuve à une température de 120°. Il semble
donc que la calcination ait pour effet de mettre le sel dans un état
physique particulier, dans lequel l'émanation se dégage bien plus
difficilement que cela n'a lieu pour le même produit solide qui n'a pas
été chauffé à température élevée, et il en résulte tout naturellement
que le sel atteint une radioactivité limite plus élevée que celle qu'il
avait avant la chauffe. Pour remettre le sel dans l'état physique qu'il
avait avant la chauffe, il suffit de le dissoudre et de le sécher, sans
le chauffer, au-dessus de 150°.

Voici quelques exemples numériques à ce sujet:

Je désigne par _a_ l'activité induite limite provoquée en vase clos sur
une lame de cuivre par un échantillon de carbonate de baryum radifère
d'activité 1600.

Posons pour le produit non chauffé:

  _a_ = 100.

On trouve:

   1 jour après la chauffe      _a_ =  3,3
   4      »       »             _a_ =  7,1
  10      »       »             _a_ = 15
  20      »       »             _a_ = 15
  37      »       »             _a_ = 15

La radioactivité du produit avait diminué de 90 pour 100 par la chauffe,
mais, au bout d'un mois, elle avait déjà repris la valeur primitive.

Voici une expérience du même genre faite avec un chlorure de baryum
radifère d'activité 3000. Le pouvoir activant est déterminé de la même
façon que dans l'expérience précédente.

Pouvoir activant du produit non chauffé:

  _a_ = 100.

Pouvoir activant du produit après une chauffe au rouge de trois heures:

   2 jours après chauffe                             2,3
   5      »      »                                   7,0
  11      »      »                                   8,2
  18      »      »                                   8,2

  Pouvoir activant du produit non chauffé qui
    a été dissous, puis séché à 150°                92

  Pouvoir activant du produit chauffé qui a
    été dissous, puis séché à 150°                 105


_Interprétation théorique des causes des variations d'activité des sels
radifères, après dissolution et après chauffe._--Les faits qui viennent
d'être exposés peuvent être, en partie, expliqués par la théorie d'après
laquelle le radium produit l'énergie sous forme d'émanation, cette
dernière se transformant ensuite en énergie de rayonnement. Quand on
dissout un sel de radium, l'émanation qu'il produit se répand au dehors
de la solution et provoque la radioactivité en dehors de la source dont
elle provient; lorsqu'on évapore la dissolution, le sel solide obtenu
est peu actif, car il ne contient que peu d'émanation. Peu à peu
l'émanation s'accumule dans le sel, dont l'activité augmente jusqu'à une
valeur limite, qui est obtenue quand la production d'émanation par le
radium compense la perte qui se fait par débit extérieur et par
transformation sur place en rayons de Becquerel.

Lorsqu'on chauffe un sel de radium, le débit d'émanation en dehors du
sel est fortement augmenté, et les phénomènes de radioactivité induite
sont plus intenses que quand le sel est à la température ordinaire. Mais
quand le sel revient à la température ordinaire, il est épuisé, comme
dans le cas où on l'avait dissous, il ne contient que peu d'émanation,
l'activité est devenue très faible. Peu à peu l'émanation s'accumule de
nouveau dans le sel solide et le rayonnement va en augmentant.

On peut admettre que le radium donne lieu à un débit constant
d'émanation, dont une partie s'échappe à l'extérieur, tandis que la
partie restante est transformée, dans le radium lui-même, en rayons de
Becquerel. Lorsque le radium a été chauffé au rouge, il perd la plus
grande partie de son pouvoir d'activation; autrement dit, le débit
d'émanation à l'extérieur est diminué. Par suite, la proportion
d'émanation utilisée dans le radium lui-même doit être plus forte, et le
produit atteint une radioactivité limite plus élevée.

On peut se proposer d'établir théoriquement la loi de l'augmentation de
l'activité d'un sel radifère solide qui a été dissous ou qui a été
chauffé. Nous admettrons que l'intensité du rayonnement du radium est, à
chaque instant, proportionnelle à la quantité d'émanation _q_ présente
dans le radium. Nous savons que l'émanation se détruit spontanément
suivant une loi telle que l'on ait, à chaque instant,

  (1) _q_ = _q_0 _e_^{-t/θ}

_q_0 étant la quantité d'émanation à l'origine du temps, et θ la
constante de temps égale à 4,97 × 10^5 sec.

Soit, d'autre part, Δ le débit d'émanation fourni par le radium,
quantité que je supposerai constante. Voyons ce qui se passerait, s'il
ne s'échappait pas d'émanation dans l'espace ambiant. L'émanation
produite serait alors entièrement utilisée dans le radium pour y
produire le rayonnement. On a d'ailleurs, d'après la formule (1),

  _dq_/_dt_ = - _q_0/θ _e_^{-t/θ} = - _q_/θ,

et, par suite, à l'état d'équilibre, le radium contiendrait une
certaine quantité d'émanation Q telle que l'on ait

  (2) Δ = Q/θ,

et le rayonnement du radium serait alors proportionnel à Q.

Supposons qu'on mette le radium dans des conditions où il perd de
l'émanation au dehors; c'est ce que l'on peut obtenir en dissolvant le
composé radifère ou en le chauffant. L'équilibre sera troublé et
l'activité du radium diminuera. Mais aussitôt que la cause de la perte
d'émanation a été supprimée (le corps est revenu à l'état solide, ou
bien on a cessé de chauffer), l'émanation s'accumule à nouveau dans le
radium, et nous avons une période, pendant laquelle le débit Δ l'emporte
sur la vitesse de destruction _q_/θ. On a alors

  _dq_/_dt_ = Δ - _q_/θ = (Q - _q_)/θ,

d'où

  _d_/_dt_ (Q - _q_) = (Q - _q_)/θ,

  (3) Q - _q_ = (Q - _q_0) _e_^{- _t_/θ},

_q_0 étant la quantité d'émanation présente dans le radium au temps
_t_ = 0.

D'après la formule (3) l'excès de la quantité d'émanation Q que le
radium contient à l'état d'équilibre sur la quantité _q_ qu'il contient
à un moment donné, décroît en fonction du temps suivant une loi
exponentielle qui est la loi même de la disparition spontanée de
l'émanation. Le rayonnement du radium étant d'ailleurs proportionnel à
la quantité d'émanation, l'excès de l'intensité du rayonnement limite
sur l'intensité actuelle doit décroître en fonction du temps suivant
cette même loi; cet excès doit donc diminuer de moitié en 4 jours
environ.

La théorie qui précède est incomplète, puisqu'on a négligé la perte
d'émanation par débit à l'extérieur. Il est, d'ailleurs, difficile de
savoir comment celle-ci intervient en fonction du temps. En comparant
les résultats de l'expérience à ceux de cette théorie incomplète, on ne
trouve pas un accord satisfaisant; on retire cependant la conviction que
la théorie en question contient une part de vérité. La loi d'après
laquelle l'excès de l'activité limite sur l'activité actuelle diminue de
moitié en 4 jours représente, avec une certaine approximation, la marche
de la reprise d'activité après chauffe pendant une dizaine de jours.
Dans le cas de la reprise d'activité après dissolution cette même loi
semble convenir à peu près pendant une certaine période de temps, qui
commence deux ou trois jours après la dessiccation du produit et se
poursuit pendant 10 à 15 jours. Les phénomènes sont d'ailleurs
complexes; la théorie indiquée n'explique pas pourquoi les rayons
pénétrants sont supprimés en plus forte proportion que les rayons
absorbables.


NATURE ET CAUSE DES PHÉNOMÈNES DE RADIOACTIVITÉ.

Dès le début des recherches sur les corps radioactifs, et alors que les
propriétés de ces corps étaient encore à peine connues, la spontanéité
de leur rayonnement s'est posée comme un problème, ayant pour les
physiciens le plus grand intérêt. Aujourd'hui, nous sommes plus avancés
au point de vue de la connaissance des corps radioactifs, et nous savons
isoler un corps radioactif d'une très grande puissance, le radium.
L'utilisation des propriétés remarquables du radium a permis de faire
une étude approfondie des rayons émis par les corps radioactifs; les
divers groupes de rayons qui ont été étudiés jusqu'ici présentent des
analogies avec les groupes de rayons qui existent dans les tubes de
Crookes: rayons cathodiques, rayons Röntgen, rayons canaux. Ce sont
encore les mêmes groupes de rayons que l'on retrouve dans le rayonnement
secondaire produit par les rayons Röntgen[118], et dans le rayonnement
des corps qui ont acquis la radioactivité induite.

  [118] SAGNAC, _Thèse de doctorat_.--CURIE et SAGNAC, _Comptes rendus_,
  avril 1900.

Mais si la nature du rayonnement est actuellement mieux connue, la cause
de la radioactivité spontanée reste mystérieuse et ce phénomène est
toujours pour nous une énigme et un sujet d'étonnement profond.

Les corps spontanément radioactifs, en premier lieu le radium,
constituent des sources d'énergie. Le débit d'énergie auquel ils donnent
lieu nous est révélé par le rayonnement de Becquerel, par les effets
chimiques et lumineux et par le dégagement continu de chaleur.

On s'est souvent demandé si l'énergie est créée dans les corps
radioactifs eux-mêmes ou bien si elle est empruntée par ces corps à des
sources extérieures. Aucune des nombreuses hypothèses, qui résultent de
ces deux manières de voir, n'a encore reçu de confirmation
expérimentale.

On peut supposer que l'énergie radioactive a été emmagasinée
antérieurement et qu'elle s'épuise peu à peu comme cela arrive pour une
phosphorescence de très longue durée. On peut imaginer que le dégagement
d'énergie radioactive correspond à une transformation de la nature même
de l'atome du corps radiant qui serait en voie d'évolution; le fait que
le radium dégage de la chaleur d'une manière continue plaide en faveur
de cette hypothèse. On peut supposer que la transformation est
accompagnée d'une perte de poids et d'une émission de particules
matérielles qui constitue le rayonnement. La source d'énergie peut
encore être cherchée dans l'énergie de gravitation. Enfin, on peut
imaginer que l'espace est constamment traversé par des rayonnements
encore inconnus qui sont arrêtés à leur passage au travers des corps
radioactifs et transformés en énergie radioactive.

Bien des raisons sont à invoquer pour et contre ces diverses manières de
voir, et le plus souvent les essais de vérification expérimentale des
conséquences de ces hypothèses ont donné des résultats négatifs.
L'énergie radioactive de l'uranium et du radium ne semble pas jusqu'ici
s'épuiser ni même éprouver une variation appréciable avec le temps.
Demarçay a examiné au spectroscope un échantillon de chlorure de radium
pur à 5 mois d'intervalle; il n'a observé aucun changement dans le
spectre au bout de ces 5 mois. La raie principale du baryum qui se
voyait dans le spectre et indiquait la présence du baryum à l'état de
trace, ne s'était pas renforcée pendant l'intervalle de temps considéré;
le radium ne s'était donc pas transformé en baryum d'une manière
sensible.

Les variations de poids signalées par M. Heydweiller pour les composés
du radium[119] ne peuvent pas encore être considérées comme un fait
établi.

  [119] HEYDWEILLER, _Physik. Zeitschr._, octobre 1902.

MM. Elster et Geitel ont trouvé que la radioactivité de l'uranium n'est
pas changée au fond d'un puits de mine de 850m de profondeur; une
couche de terre de cette épaisseur ne modifierait donc pas le
rayonnement primaire hypothétique qui provoquerait la radioactivité de
l'uranium.

Nous avons mesuré la radioactivité de l'uranium à midi et à minuit,
pensant que si le rayonnement primaire hypothétique avait sa source
dans le soleil, il pourrait être en partie absorbé en traversant la
terre. L'expérience n'a donné aucune différence pour les deux mesures.

Les recherches les plus récentes sont favorables à l'hypothèse d'une
transformation atomique du radium. Cette hypothèse a été mise dès le
début des recherches sur la radioactivité[120]; elle a été franchement
adoptée par M. Rutherford qui a admis que l'émanation du radium est un
gaz matériel qui est un des produits de la désagrégation de l'atome du
radium[121]. Les expériences récentes de MM. Ramsay et Soddy tendent à
prouver que l'émanation est un gaz instable qui se détruit en donnant
lieu à une production d'hélium. D'autre part, le débit continu de
chaleur fourni par le radium ne saurait s'expliquer par une réaction
chimique ordinaire, mais pourrait peut-être avoir son origine dans une
transformation de l'atome.

  [120] Mme CURIE, _Revue générale des Sciences_, 30 janvier 1899.

  [121] RUTHERFORD et SODDY, _Phil. Mag._, mai 1903.

Rappelons enfin que les substances radioactives nouvelles se trouvent
toujours dans les minerais d'urane; nous avons vainement cherché du
radium dans le baryum du commerce (_voir_ page 46). La présence du
radium semble donc liée à celle de l'uranium. Les minerais d'urane
contiennent d'ailleurs de l'argon et de l'hélium, et cette coïncidence
n'est probablement pas non plus due au hasard. La présence simultanée de
ces divers corps dans les mêmes minerais fait songer que la présence des
uns est peut-être nécessaire pour la formation des autres.

Il est toutefois nécessaire de remarquer que les faits qui viennent à
l'appui de l'idée d'une transformation atomique du radium peuvent aussi
recevoir une interprétation différente. Au lieu d'admettre que l'atome
de radium se transforme, on pourrait admettre que cet atome est lui-même
stable, mais qu'il agit sur le milieu qui l'entoure (atomes matériels
voisins ou éther du vide) de manière à donner lieu à des transformations
atomiques. Cette hypothèse conduit tout aussi bien à admettre la
possibilité de la transformation des éléments, mais le radium lui-même
ne serait plus alors un élément en voie de destruction.


FIN.



  TABLE DES MATIÈRES.


                                                                Pages.

  INTRODUCTION                                                       1

  Historique                                                         3

  I.--_Radioactivité de l'uranium et du thorium. Minéraux
  radioactifs._

  Rayons de Becquerel                                                6

  Mesure de l'intensité du rayonnement                               8

  Radioactivité des composés d'uranium et de thorium                14

  La radioactivité atomique est-elle un phénomène général?          17

  Minéraux radioactifs                                              19


  II.--_Les nouvelles substances radioactives._

  Méthode de recherches                                             22

  Polonium, radium, actinium                                        22

  Spectre du radium                                                 25

  Extraction des substances radioactives nouvelles                  27

  Polonium                                                          31

  Préparation du chlorure de radium pur                             34

  Détermination du poids atomique du radium                         40

  Caractères des sels de radium                                     45

  Fractionnement du chlorure de baryum ordinaire                    46


  III.--_Rayonnement des nouvelles substances radioactives._

  Procédés d'étude du rayonnement                                   47

  Energie du rayonnement                                            48

  Nature complexe du rayonnement                                    49

  Action du champ magnétique                                        51

  Rayons déviables β                                                56

  Charge des rayons déviables β                                     57

  Action du champ électrique sur les rayons β du radium             62

  Rapport de la charge à la masse pour une particule chargée        63
  négativement, émise par le radium

  Action du champ magnétique sur les rayons α                       66

  Action du champ magnétique sur les rayons des autres              68
  substances radioactives

  Proportion des rayons déviables β dans le rayonnement             68
  du radium

  Pouvoir pénétrant du rayonnement des corps radioactifs            73

  Action ionisante des rayons du radium sur les liquides            90
  isolants

  Divers effets et applications de l'action ionisante des           93
  rayons émis par les substances radioactives

  Effets de fluorescence, effets lumineux                           95

  Dégagement de chaleur par les sels de radium                      98

  Effets chimiques produits par les nouvelles substances
  radioactives. Colorations                                        102

  Dégagement de gaz en présence des sels de radium                 104

  Production de thermoluminescence                                 105

  Radiographies                                                    106

  Effets physiologiques                                            107

  Action de la température sur le rayonnement                      109


  IV.--_La radioactivité induite._

  Communication de la radioactivité à des substances
  primitivement inactives                                          111

  Activation en enceinte fermée                                    113

  Rôle des gaz dans les phénomènes de radioactivité induite.       115
  Emanation

  Désactivation à l'air libre des corps solides activés            116

  Désactivation en enceinte close. Vitesse de destruction de       117
  l'émanation

  Nature des émanations                                            119

  Variations d'activité des liquides activés et des solutions      122
  radifères

  Théorie de la radioactivité                                      123

  Autre forme de la radioactivité induite                          126

  Radioactivité induite à évolution lente                          126

  Radioactivité induite sur des substances qui séjournent en
  dissolution avec le radium                                       127

  Dissémination des poussières radioactives et radioactivité
  induite du laboratoire                                           130

  Activation en dehors de l'action des substances radioactives     131

  Variations d'activité des corps radioactifs. Effets de           132
  dissolution

  Variations d'activité des sels de radium par la chauffe          139

  Interprétation théorique des causes de variation d'activité      144
  des sels radifères après dissolution et après chauffe

  _Nature et cause des phénomènes de radioactivité_                147


  FIN DE LA TABLE DES MATIÈRES.


  PARIS.--IMPRIMERIE GAUTHIER-VILLARS,
  35119 Quai des Grands-Augustins, 55.



  LIBRAIRIE GAUTHIER-VILLARS,
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  L'orthographe a été conservée. Seules les erreurs de typographie
  manifestes ont été corrigées.

  La ponctuation n'a pas été modifiée hormis quelques corrections
  mineures.





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